[论文解读] Lattice Dynamics, Mechanical Properties, Electronic Structure and Magnetic Properties of Equiatomic Quaternary Heusler Alloys CrTiCoZ (Z = Al, Si) Using First Principles Calculations

Eesha Andharia|arXiv (Cornell University)|Apr 26, 2022

Heusler alloys: electronic and magnetic properties参考文献 68被引用 17

一句话总结

本项第一性原理研究探讨了CrTiCoZ（Z = Al, Si）等原子比的四元Heusler合金，结果表明CrTiCoAl在自旋向下通道中表现出0.15 eV的直接带隙，具有100%自旋极化、-2.00 μB的磁矩以及385 K的居里温度——远高于室温——因此是一种极具前景的自旋电子学自旋注入器；而CrTiCoSi仅表现出99.7%的自旋极化率，且居里温度低于室温。

ABSTRACT

First principles calculations are performed to investigate the thermodynamical stability, dynamical, mechanical, electronic and magnetic properties of CrTiCoZ (Z = Al/Si) novel quaternary Heusler alloys. A Y-type III atomic configuration is found to be the most stable structure for both compounds. The lattice constant values obtained using GGA-PBE approach are 5.9368 Å and 5.7853 Å for CrTiCoAl and CrTiCoSi, respectively. Using the value of elastic moduli for both the compounds, the computed Pugh’s ratio value is 2.5 and 2.7 for CrTiCoAl and CrTiCoSi, respectively, which is higher than 1.75, indicating both the compounds are ductile in nature. The melting temperatures of both compounds are as high as 2142 K and 2420 K for CrTiCoAl and CrTiCoSi, respectively. The electronic structure calculations, using the GGA-PBE approach, show a half metallic behavior of CrTiCoAl. The spin-down channel exhibits a direct band gap of 0.15 eV, whereas the spin-up channel is metallic, making CrTiCoAl a half metallic ferromagnet with 100% spin polarization and an appreciable magnetic moment of −2 μB. However, CrTiCoSi is found to be semi-metallic in the spin-down channel and metallic in the spin-up channel, which leads to a spin polarization of 99.7% with a non-integer magnetic moment of −0.99 μB. The Curie temperature of CrTiCoAl is well above the room temperature (385 K), whereas that of CrTiCoSi is below the room temperature (203 K). Thus, CrTiCoAl is found to be more promising than CrTiCoSi as a spin injector in spintronic devices.

研究动机与目标

• 评估CrTiCoZ（Z = Al, Si）四元Heusler合金的热力学、动力学、力学、电子学和磁性稳定性。
• 在可能的Y型III结构中识别出最稳定的原子构型。
• 基于其电子和磁性性质，确定这些合金作为自旋电子学器件中自旋注入材料的适用性。
• 比较CrTiCoAl与CrTiCoSi的居里温度和自旋极化水平，以评估其在室温应用中的潜力。

提出的方法

• 使用VASP软件包结合GGA-PBE交换关联泛函，执行自旋极化密度泛函理论（DFT）计算。
• 通过计算生成能来评估Y型III构型的热力学稳定性。
• 利用Phonopy软件包结合有限位移法，在4×4×4超胞上计算声子色散关系，以确认动力学稳定性。
• 通过应力-应变关系计算弹性常数和力学性能（如Pugh比、熔点）
• 采用WIEN2k软件包结合FP-LAPW方法，计算电子能带结构、态密度（DOS）和自旋极化率。
• 应用Slater-Pauling规则和经验关系，基于总磁矩估算居里温度。

实验结果

研究问题

• RQ1 对于CrTiCoZ（Z = Al, Si）四元Heusler合金，哪种原子构型（Y型III）在热力学和动力学上最为稳定？
• RQ2 CrTiCoAl和CrTiCoSi在电子能带结构中是否表现出半金属性或半金属特性？
• RQ3 这些化合物的自旋极化率和净磁矩是多少？是否满足100%自旋极化的标准？
• RQ4 预测的居里温度是多少？是否超过室温以适用于实际自旋电子学应用？
• RQ5 这些化合物的力学和熔融性能如何支持其在器件集成中的潜在应用？

主要发现

• Y型III构型是CrTiCoAl和CrTiCoSi在热力学和动力学上最稳定的结构，由正的声子频率得到证实。
• CrTiCoAl表现出半金属性铁磁性，在自旋向下通道中具有0.15 eV的直接带隙，且自旋极化率为100%。
• CrTiCoSi在自旋向下通道中表现出半金属性行为，在自旋向上通道中表现为金属性，导致自旋极化率为99.7%。
• CrTiCoAl的总磁矩为-2.00 μB，CrTiCoSi为-0.99 μB，其中Cr原子贡献最大的自旋磁矩。
• CrTiCoAl的居里温度为385 K，远高于室温；而CrTiCoSi的居里温度为203 K，低于室温。
• CrTiCoAl的熔点为2142 K，CrTiCoSi为2420 K，表明其具有优异的热稳定性，适用于器件应用。