[论文解读] Layer Tunable Third-Harmonic Generation in Multilayer Black Phosphorus

Nathan Youngblood, Ruoming Peng+3 more|arXiv (Cornell University)|Jul 19, 2016

Advanced Fiber Laser Technologies参考文献 36被引用 8

一句话总结

本研究通过超快近红外激光激发，在多层黑磷中实现了层调控的三倍频生成（THG），首次实验测定了其三阶非线性极化率χ⁽³⁾。THG信号表现出强烈的各向异性、偏振依赖性，并因相位匹配效应和信号衰减而随层数显著变化。

ABSTRACT

Black phosphorus has been the subject of growing interest due to its unique band structure that is both layer dependent and anisotropic. While many have studied the linear optical response of black phosphorus, the nonlinear response has remained relatively unexplored. Here we report on the observation of third-harmonic generation in black phosphorus using an ultrafast near-IR laser and measure Chi(3) experimentally for the first time. It was found that the third-harmonic emission is highly anisotropic, dependent on the incident polarization, and varies strongly with the number of layers present due to signal depletion and phase-matching conditions.

研究动机与目标

• 研究黑磷的非线性光学响应，特别是其三倍频生成（THG）特性。
• 确定多层黑磷中THG效率如何随层数变化。
• 探讨偏振和各向异性在黑磷THG发射中的作用。
• 首次实验测定黑磷中三阶非线性极化率χ⁽³⁾。
• 理解相位匹配条件和信号衰减对少层体系中THG效率的影响。

提出的方法

• 使用超快近红外激光脉冲激发具有不同层数的多层黑磷样品。
• 利用光谱仪检测THG发射，测量三倍频信号的强度和偏振依赖性。
• 基于标准非线性光学模型，从测得的THG强度中提取三阶非线性极化率χ⁽³⁾。
• 进行偏振依赖性测量，以评估黑磷THG响应的各向异性。
• 通过机械剥离控制层厚，系统调节层数从少数层到数层。
• 分析相位匹配条件和信号衰减效应，以解释观测到的层数依赖性THG效率。

实验结果

研究问题

• RQ1 黑磷中三倍频生成效率如何随层数变化？
• RQ2 偏振在决定黑磷THG发射各向异性中起什么作用？
• RQ3 相位匹配条件和信号衰减在多层体系中对观测到的THG强度有多大影响？
• RQ4 能否在黑磷中实验测定三阶非线性极化率χ⁽³⁾，其大小是多少？
• RQ5 黑磷的本征各向异性如何影响其在THG波段的非线性光学响应？

主要发现

• 黑磷中的三倍频生成信号表现出强烈的各向异性，其发射强度随入射激光偏振方向显著变化。
• THG效率随层数增加而降低，这是由于信号衰减和相位匹配效率下降所致。
• 首次在黑磷中实验测得三阶非线性极化率χ⁽³⁾，证实其具有强烈的非线性光学响应。
• THG响应对晶体取向极为敏感，表明非线性光学张量具有显著的各向异性。
• 观察到THG效率的层数依赖性调制，证明通过控制层数可实现非线性响应的可调谐性。
• 相位匹配条件在决定观测到的THG强度中起关键作用，最优生成发生在特定层厚处。