[论文解读] LDA+DMFT Approach to Magnetocrystalline Anisotropy of Strong Magnets

Jian‐Xin Zhu, M. Janoschek+6 more|arXiv (Cornell University)|Feb 22, 2014

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 31被引用 9

一句话总结

本文提出了一种LDA+DMFT方法，通过引入标准能带结构方法中缺失的强电子关联效应，精确预测了YCo5等强磁体中的磁晶各向异性能（MAE）。该方法可靠地估算出轨道磁矩和MAE，解决了传统DFT长期无法再现实验MAE值的难题，并证明电子关联效应在预测3d过渡金属体系中MAE的正确符号和大小方面至关重要。

ABSTRACT

The new challenges posed by the need of finding strong rare-earth free magnets demand methods that can predict magnetization and magnetocrystalline anisotropy energy (MAE). We argue that correlated electron effects, which are normally underestimated in band structure calculations, play a crucial role in the development of the orbital component of the magnetic moments. Because magnetic anisotropy arises from this orbital component, the ability to include correlation effects has profound consequences on our predictive power of the MAE of strong magnets. Here we show that incorporating the local effects of electronic correlations with dynamical mean-field theory provides reliable estimates of the orbital moment, the mass enhancement and the MAE of YCo5.

研究动机与目标

• 解决对预测无稀土永磁体中磁晶各向异性能（MAE）的理论方法的迫切需求。
• 克服标准DFT和LDA+U方法在YCo5等过渡金属体系中无法再现实验MAE值的失败。
• 证明强电子关联——此前被低估——在决定轨道磁矩并因此决定MAE方面起决定性作用。
• 确立LDA+DMFT作为预测3d、4d和5d过渡金属磁体中MAE的可靠框架。
• 通过精确捕捉强关联体系中动能与局域库仑排斥（U）之间的相互作用，为未来材料发现提供定量基准。

提出的方法

• 将局域密度近似（LDA）与动态平均场理论（DMFT）相结合，以在标准DFT之外包含局域电子关联效应。
• 利用DMFT自能来通过杂质求解器考虑顶点修正和非局域关联，改进准粒子重正化的描述。
• 将LDA+DMFT方法应用于YCo5，这是一种具有大MAE和显著轨道磁矩的典型强磁体。
• 使用应用于XMCD数据的求和规则计算轨道磁矩，并与理论预测进行验证。
• 通过LDA+DMFT哈密顿量在不同自旋量化轴下的总能差提取MAE。
• 将结果与实验数据（XMCD、比热）及先前方法（LDA+U、轨道极化）进行比较，以验证准确性。

实验结果

研究问题

• RQ1 为何标准DFT和LDA+U方法在YCo5中无法再现磁晶各向异性能（MAE）的正确符号和大小？
• RQ2 局域电子关联——特别是局域库仑相互作用U——在多大程度上控制3d过渡金属磁体中的轨道磁矩？
• RQ3 鉴于YCo5具有大的实验MAE值和强关联效应，LDA+DMFT框架能否准确预测其MAE？
• RQ4 电子关联如何通过比热和XMCD测量所显示的特征，影响YCo5中的质量增强和准粒子重正化？
• RQ5 轨道极化和顶点修正在弥合过渡金属体系中理论预测与实验MAE值之间的差异中起什么作用？

主要发现

• LDA+DMFT方法成功预测了YCo5中磁晶各向异性能（MAE）的正确符号和大小，得到约292 μRyd的值，与实验结果高度一致。
• Co(2c)的计算轨道磁矩为0.46 μB，Co(3g)为0.28 μB，与中子散射数据一致，且显著高于标准LDA方法在无关联效应下获得的0.1–0.13 μB值。
• 质量增强因子m*/mb为2.7，由比热测量得出，与强电子关联一致，表明存在显著的准粒子重正化。
• 通过DMFT引入动力学关联可改进轨道磁矩的预测，超越静态轨道极化方案，解决了先前方法中MAE被低估的问题。
• 该方法正确捕捉了自旋-轨道耦合与关联d电子态之间的相互作用，这对准确预测3d过渡金属体系中的MAE至关重要。
• 结果验证了LDA+DMFT作为预测无稀土磁体中MAE的稳健框架，尤其适用于强关联和大轨道磁矩的体系。