[论文解读] Lees-Edwards boundary conditions for translation invariant shear flow: implementation and transport properties

Sebastian Bindgen, Florian Weik+3 more|arXiv (Cornell University)|Apr 26, 2021

Material Dynamics and Properties参考文献 56被引用 7

一句话总结

本文在ESPResSo分子动力学软件包中实现了公开可用的、开源的Lees-Edwards边界条件，使块体软物质体系中的平动对称剪切流模拟成为可能。该方法成功再现了与理论预测一致的异常扩散和黏度测量结果，验证了其在无边界效应条件下对复杂流体非平衡流变学研究的适用性。

ABSTRACT

Molecular dynamics (MD) simulations represent a powerful investigation tool in the field of soft matter. By using shear flows, one can probe the bulk rheology of complex fluids, also beyond the linear response regime, in a way that imitates laboratory experiments. One solution to impose a shear flow in particle-based simulations is the Lees-Edwards technique which ensures that particles experience shear by imposing rules for motion and interactions across the boundary in the direction of the shear plane. Despite their presentation in 1972, a readily available public implementation of Lees-Edwards boundary conditions has been missing from MD simulation codes. In this article, we present our implementation of the Lees-Edwards technique and discuss the relevant technical choices. We used ESPResSo, the extensible simulation package for research on soft matter, for molecular dynamics simulations which can be used as a reference for other implementers. We illustrate our implementation using bulk dissipative particle dynamics fluids, compare different viscosity measurement techniques, and observe the anomalous diffusion in our samples during continuous and oscillatory shear, in good comparison to theoretical estimates.

研究动机与目标

• 在广泛使用的分子动力学模拟软件包（ESPResSo）中实现Lees-Edwards边界条件，以实现块体剪切流模拟。
• 实现复杂流体在剪切作用下的平动对称模拟，避免基于壁面方法带来的虚假边界效应。
• 通过与理论模型对比黏度测量结果和扩散行为，验证实现的正确性。
• 为未来非平衡软物质流变学研究提供可重现的、开源的框架。

提出的方法

• 在基于C++、具有Python接口的ESPResSo分子动力学软件包中实现Lees-Edwards边界条件，采用时间依赖的粒子位置更新方式，结合周期性边界条件。
• 修改粒子追踪方法，以在周期性边界上重建连续轨迹，从而实现在剪切参考系中的均方位移（MSD）分析。
• 采用耗散粒子动力学（DPD）模拟在稳态和振荡剪切条件下的块体流体行为。
• 应用涨落-耗散定理，确保热噪声和阻尼力在热浴中正确设置，从而保持动量守恒。
• 使用pyblock和tidynamics进行分块分析和相关函数计算，以准确估计黏度和扩散系数。
• 通过H5MD格式的轨迹数据和Jupyter笔记本实现结果的完整可重现性。

实验结果

研究问题

• RQ1 如何在现代开源分子动力学模拟软件包（如ESPResSo）中正确实现Lees-Edwards边界条件？
• RQ2 Lees-Edwards方法在多大程度上能够再现剪切流中异常扩散的理论预测？
• RQ3 在DPD模拟中，稳态和振荡剪切条件下，不同黏度测量技术的比较结果如何？
• RQ4 该方法能否准确捕捉实验中观测到的剪切速率依赖的扩散增强现象？
• RQ5 模拟参数（如应变振幅和频率）对有效扩散系数有何影响？

主要发现

• 在ESPResSo中实现的Lees-Edwards边界条件成功再现了剪切流中粒子扩散增强的预期行为，与公式(22)的理论预测一致。
• 在振荡剪切中，有效扩散系数表现出相位依赖的调制，当应变振幅γ₀ = 0.25和γ₀ = 0.5时，其取值范围分别为0.60至1.00。
• 采用多种技术（如应力松弛、Green-Kubo）测量的黏度结果具有一致性，验证了该方法在拟流变学测量中的可靠性。
• 在连续剪切和振荡剪切中均观察到异常扩散，有效扩散系数随剪切速率和应变振幅的增加而增大。
• 该方法能够重建跨越周期性边界的连续粒子轨迹，从而实现在非惯性参考系中的准确MSD和扩散系数分析。
• 该实现具有可重现性，并通过Zenodo公开提供，包含完整的模拟参数、分析代码和轨迹数据。