[论文解读] Light management in highly-textured perovskite solar cells: From full-device ellipsometry characterization to optical modelling for quantum efficiency optimization

Chenxi Ma, Daming Zheng+5 more|arXiv (Cornell University)|Nov 27, 2020

Perovskite Materials and Applications参考文献 52被引用 18

一句话总结

本研究基于可变入射角光谱椭偏仪（VASE）提出一种一维光学模型，用于表征具有粗糙FTO衬底（43 nm RMS）的高纹理钙钛矿太阳能电池（PSCs）中的光管理特性。通过结合VASE、扫描电子显微镜（SEM）、漫透射测量和外量子效率（EQE）测量，作者准确建模了全器件的光学响应并优化了内量子效率，识别出关键的损失机制，并提出了改善纹理PSCs光捕获效率的策略。

ABSTRACT

While perovskite solar cells (PSCs) are now reaching high power conversion efficiencies (PCEs), further performance improvement requires a fine management and an optimization of the light pathway and harvesting in the cells. These go through an accurate understanding, characterization and modelling of the optical processes occurring in these complex, often textured, multi-layered systems. In the present work, we have considered a typical methylammonium lead iodide (MAPI) solar cell built on a fluorine-doped tin oxide (FTO) electrode of high roughness (43 nm RMS). By variable-angle spectroscopic ellipsometry (VASE) of the full PSC device, we have been able to determine the optical constants of all the device layers. We have designed a one-dimensional (1D) optical model of the stacked layers where the rough texture is described as layers of effective-medium index. We have supported the model using data extracted from scanning electron microscopy, diffuse spectroscopy and photovoltaic efficiency measurements. We show that the 1D model, while insufficient to describe scattering by the FTO plate alone, gives an accurate description of the full device optical properties. By comparison with the experimental external quantum efficiency (EQE), we estimate the internal quantum efficiency (IQE) and the effect of the losses related to electron transfer. Based on this work, we finally discuss the optical losses mechanisms and the possible strategies that can be implemented to improve light management within PSC devices and further increase their performances.

研究动机与目标

• 开发适用于具有粗糙FTO衬底的高纹理钙钛矿太阳能电池的可靠光学模型。
• 在每个制造步骤中，利用可变入射角光谱椭偏仪（VASE）表征全器件的光学特性。
• 通过与三维有限-difference time-domain（FDTD）模拟和实验数据对比，验证一维有效介质近似（EMA）模型的准确性。
• 通过比较外量子效率（EQE）与内量子效率（IQE），将光学损失与电荷转移效应分离。
• 识别并提出改进纹理PSCs光电转换效率的光管理策略。

提出的方法

• 在300–2000 nm波长范围内，以50°、60°和70°入射角对全PSC器件进行可变入射角光谱椭偏仪（VASE）测量。
• 利用传输矩阵法（TMM）构建多层堆叠的一维光学模型，其中采用有效介质近似（EMA）层来表征粗糙FTO和TiO2界面。
• 使用Lumerical软件，通过三维FDTD模拟验证一维模型，粗糙度参数为：FTO的RMS为50 nm，介孔TiO2为30 nm，相关长度为100 nm。
• 通过扫描电子显微镜（SEM）、原子力显微镜（AFM）、漫透射光谱和光伏EQE测量结果，验证模型预测的可靠性。
• 计算理论光捕获效率，并与实验EQE进行比较，以推导IQE并评估电子转移损失。
• 利用验证后的模型，模拟并讨论潜在的光学工程策略，以增强光捕获能力。

实验结果

研究问题

• RQ1 一维有效介质近似模型能否准确描述具有粗糙FTO衬底的全纹理PSC器件的光学响应？
• RQ2 粗糙度引起的散射和折射率梯度如何影响PSCs中的光吸收和内量子效率？
• RQ3 在预测纹理PSCs的透射率和反射率时，一维模型与三维FDTD模拟相比存在多大偏差？
• RQ4 观测到的EQE响应中，光学损失与电荷转移效率低下各占多大贡献？
• RQ5 在高度纹理化的PSCs中，哪些光管理策略最有效以提升性能？

主要发现

• 尽管FTO粗糙度较高（43 nm RMS），基于VASE的一维模型仍能准确描述全器件的光学特性，且与三维FDTD模拟的偏差极小。
• 有效介质近似（EMA）成功捕捉了FTO和TiO2层中的粗糙度效应，尤其在折射率对比度较低的情况下表现良好。
• 计算的光捕获效率与实测外量子效率（EQE）之间具有良好一致性，验证了模型的预测能力。
• 在吸收光谱范围内定量测定了内量子效率（IQE），结果表明MAPI层中的光穿透深度显著影响电子转移效率。
• 本研究识别出关键的光学损失机制，包括粗糙界面处的反射和散射，并提出了针对性的光管理优化策略。
• 该模型可识别出设计改进方向，如抗反射涂层、梯度折射率层以及优化的纹理工程，以增强光捕获效果。