[论文解读] Limits of funneling efficiency in non-uniformly strained 2D semiconductors

Moshe G. Harats, Kirill I. Bolotin|arXiv (Cornell University)|Jun 8, 2020

2D Materials and Applications参考文献 40被引用 12

一句话总结

本文研究了非均匀应变二维过渡金属二硫属化合物（TMDCs）中激子聚焦效率的极限，表明聚焦效率从根本上受限于漂移与扩散之间的平衡。在室温下，典型单层TMDCs的效率低于5%，这是由于激子寿命短且扩散率高；然而，在具有长寿命层间激子的异质结构中，效率在最佳条件下可达到约50%，接近理论热平衡极限。

ABSTRACT

Photoexcited electron-hole pairs (excitons) in transition metal dichalcogenides (TMDC) experience an effective force when these materials are non-uniformly strained. In the case of strain produced by a sharp tip pressing at the center of a suspended TMDC membrane, the excitons are transported to the point of the highest strain at the center of the membrane. This effect, exciton funneling, can be used to increase photoconversion efficiency in TMDC, to explore exciton transport, and to study correlated states of excitons arising at their high densities. Here, we analyze the limits of funneling efficiency in realistic device geometries. The funneling efficiency in realistic monolayer TMDCs is found to be low, $ <5 \\;\\%$ both at room and low temperatures. This results from dominant diffusion at room temperature and short exciton lifetimes at low temperatures. On the other hand, in TMDC heterostructures with long exciton lifetimes the funneling efficiency reaches $\\sim 50\\;\\%$ at room temperature, as the exciton density reaches thermal equilibrium in the funnel. Finally, we show that Auger recombination limits funneling efficiency for intense illumination sources.

研究动机与目标

• 确定非均匀应变二维半导体中激子聚焦效率的根本极限，特别是单层和异质结构TMDCs。
• 识别在实际器件几何结构中限制聚焦效率的主要物理机制——扩散、复合与漂移。
• 建立聚焦效率可接近理论最大值的条件，该最大值由热平衡定义。
• 评估温度、材料参数（寿命、扩散系数）以及光照强度对聚焦性能的影响。

提出的方法

• 基于先前基于AFM的研究实验参数，使用具有中心尖端的圆形对称几何结构，对悬浮TMDC膜中的应变诱导势阱进行建模。
• 利用抛物线近似应变分布，计算径向位置的应变张量和带隙减小量。
• 求解非均匀应变下激子的漂移-扩散方程，整合空间变化的激子寿命和扩散系数。
• 通过热平衡下的玻尔兹曼分布推导最大可能的聚焦效率（公式7），该值设定了理论上限。
• 比较太阳光和激光照射条件下的数值结果，评估效率对激发条件的依赖性。
• 通过分析其对聚焦效率的影响，评估强光照下俄歇复合的影响。

实验结果

研究问题

• RQ1 在真实材料和器件参数下，非均匀应变二维TMDCs中可实现的最大聚焦效率是多少？
• RQ2 在室温和低温下，扩散与激子寿命如何与漂移竞争，从而决定聚焦效率？
• RQ3 在势阱中在多大程度上可实现热平衡？在何种条件下可实现？
• RQ4 强光照下俄歇复合如何影响激子聚焦效率？
• RQ5 与单层TMDCs相比，具有长寿命层间激子的异质结构是否能显著提高聚焦效率？

主要发现

• 在室温下单层TMDCs中，由于主导的扩散和短激子寿命，聚焦效率被限制在<5%。
• 在低温（4 K）下，对于适度应变值，聚焦效率可超过90%，因为漂移主导于扩散。
• 对于具有长激子寿命（~100 ns）的异质结构，室温下聚焦效率可达约50%，接近理论热平衡极限。
• 理论最大效率由应变诱导势阱中的玻尔兹曼分布给出（公式7），在5%最大应变和室温下可实现约50%。
• 在强光照下，俄歇复合会降低聚焦效率，从而在热平衡极限之下设定实际上限。
• 在低温下，效率极限具有鲁棒性，因为扩散系数和俄歇复合速率均随温度降低而减小。