[论文解读] Linear and nonlinear optical properties in spherical quantum dots: Inversely quadratic Hellmann potential

Levente Máthé, Chibueze P. Onyenegecha+4 more|arXiv (Cornell University)|Dec 16, 2020

Quantum and electron transport phenomena参考文献 40被引用 112

一句话总结

本研究 investigates 线性和非线性光学特性 in 球形量子点，该量子点受反平方Hellmann (IQH) 势约束。使用 Nikiforov-Uvarov 方法，推导出解析的本征能量和波函数，并应用 密度矩阵形式化 计算吸收系数和折射率变化。关键发现是，光学强度导致一光子和三光子过程之间发生破坏性干涉，使总吸收系数在高强光下出现凹陷甚至变为负值，而峰值位置保持不变。

ABSTRACT

The aims of the reported work are to provide new insights into the quantum dot optical properties confined in an inverse of a quadratic Hellmann potential. The Schr\"odinger equation is solved using the Nikiforov-Uvarov (NU) method, in order to obtain the analytical expressions of the eigenenergies and the eigenfunctions. The linear together with the third-order nonlinear changes in absorption coefficients and refractive index are investigated using the density matrix formalism. The absorption coefficients and the refractive index changes are strong related to the structure parameters and the optical intensity.

研究动机与目标

• 研究在反平方Hellmann (IQH) 势下，球形量子点中的线性和非线性光学特性。
• 使用 Nikiforov-Uvarov (NU) 方法推导本征能量和本征函数的解析表达式。
• 分析吸收系数和折射率变化对量子点尺寸、势阱高度和光学强度的依赖关系。
• 探讨一光子和三光子吸收过程之间的破坏性干涉在塑造总吸收系数中的作用。
• 确定结构参数和光学强度如何影响光学响应的共振峰位置和振幅。

提出的方法

• 在球坐标系中，使用有效质量近似求解电子在球形量子点中的薛定谔方程。
• 反平方Hellmann势定义为 $ V(r) = -\frac{A}{r} + \frac{B}{r^2} $，其中 $ A = V_0 R_0 $，$ B = V_0 R_0^2 $，且 $ R_0 = 1/\alpha $，$ \alpha $ 控制量子点半径。
• 应用 Nikiforov-Uvarov (NU) 方法解析求解径向薛定谔方程，得到以拉盖尔和雅可比多项式表示的本征能量和径向波函数。
• 使用密度矩阵形式化计算线性与三阶非线性吸收系数及折射率变化，作为光子能量和光学强度的函数。
• 总吸收系数计算为线性与三阶非线性贡献之和：$ \alpha(\omega) = \alpha^{(1)}(\omega) + \alpha^{(3)}(\omega) $，并考虑干涉效应。
• 折射率变化分解为线性和三阶非线性分量，总变化量通过非线性项依赖于强度。

实验结果

研究问题

• RQ1 受 IQH 势约束的量子点的本征能量和波函数如何依赖于量子点半径和势阱高度？
• RQ2 光学强度如何影响总吸收系数中一光子与三光子吸收过程之间的干涉？
• RQ3 量子点尺寸对吸收和折射率变化的峰值位置与振幅有何影响？
• RQ4 势阱高度如何影响折射率变化峰值的大小和能量位移？
• RQ5 光学强度是否导致总吸收系数的共振频率发生移动，还是仅改变其振幅和符号？

主要发现

• 当线性与三阶非线性吸收系数的绝对值相等时，总吸收系数达到零，此时光学强度约为 $ I \approx 5.25 \times 10^9 \, \text{W/m}^2 $。
• 在更高强度下（$ I > 5.25 \times 10^9 \, \text{W/m}^2 $），由于一光子与三光子过程之间的破坏性干涉，总吸收系数变为负值。
• 随着光学强度增加，总吸收系数的共振峰位置保持不变，表明共振频率未发生移动。
• 当量子点半径从 3 nm 增加到 5 nm 时，由于基态与第一激发态之间的能级分裂减小，折射率变化峰发生红移。
• 当势阱高度从 112.23 meV 增加到 336.69 meV 时，由于能隙增大，折射率变化峰发生蓝移。
• 由于偶极矩阵元 $ M_{21} $ 增强，折射率变化峰的振幅随量子点半径增大而增加；而由于 $ M_{21} $ 减小，其振幅随势阱高度增加而减小。