[论文解读] Liquid-liquid phase transition in an atomistic model glass former
本研究引入一种重加权技术，以研究原子玻璃形成体（Kob-Andersen模型）中的超慢动力学，揭示在 T* ≈ 0.425 处存在一种液-液相变（LLT），高于Kauzmann温度（T_K ≈ 0.29）。该相变由局域优先结构（LFS）富集的非晶相的结构重排所驱动，其特征为与轨迹空间中动力学转变相关的比热峰。
Whether the glass transition is caused by an underlying singularity or is a purely kinetic phenomenon is a significant outstanding question. Studying an atomistic glass former, we introduce a sampling method to access temperatures corresponding to dynamical regimes usually hard to reach with computer simulation. We find a peak in the specific heat, which we interpret as a drop in the density of states. We further present evidence of a liquid-liquid transition to a state rich in locally favoured structures related to a recently discovered dynamical phase transition.
研究动机与目标
- 为克服模拟过冷液体和玻璃中超慢动力学的计算限制。
- 探究玻璃转变是否由热力学转变所驱动，特别是液-液相变（LLT）。
- 确定过冷区域中观测到的比热峰是否对应于结构转变，而非理想玻璃的形成。
- 将轨迹空间中的动力学转变（先前通过偏置采样观测到）与本征态能量和 LFS 分数中的热力学相变联系起来。
- 通过重加权采样建立正常过冷液体与 LFS 富集非晶相之间相边界的存在。
提出的方法
- 基于在轻微过冷温度（T_s = 0.6）下进行的轨迹采集，采用重加权技术以访问极低温度下的本征态。
- 对轨迹进行偏置采样，使用两个序参量：随时间变化的局域优先结构（LFS）中粒子的总数和本征态能量（ϕ）。
- 应用二次偏置函数，以在 LFS 分数和能量的范围内采样轨迹，从而实现统计重加权，以估算热力学量。
- 在两次独立运行中分别采集了 120,000 和 60,000 条轨迹，使用 FIRE 算法计算本征态（真实极小值的上界）。
- 将多个遮蔽模拟的数据合并，并划分为三个独立数据集，以估算统计误差。
- 通过比热容（c_v）分析系统行为，并在 T* ≈ 0.425 处观测到一个峰值，解释为相变的热力学信号。
实验结果
研究问题
- RQ1在原子玻璃形成体中是否存在液-液相变？若存在，其热力学信号是什么？
- RQ2在 T* ≈ 0.425 处观测到的比热容峰值是否与向局域优先结构（LFS）富集相的结构转变有关，而非理想玻璃的形成？
- RQ3重加权技术能否克服分子动力学的时间尺度限制，以访问深度过冷状态的热力学性质？
- RQ4轨迹空间中的动力学转变（先前通过偏置观测到）如何与热力学相边界相关联？
- RQ5正常过冷液体与 LFS 富集相之间的相边界是否连续？当化学势变化时，c_v 是否形成极大值线？
主要发现
- 在 T* ≈ 0.425 处观测到比热容 c_v 的峰值，该温度高于 Kauzmann 温度 T_K ≈ 0.29，表明存在热力学转变。
- c_v 峰值与向结构上不同的、富含局域优先结构（LFS）的非晶相的转变相关，而非理想玻璃态。
- 通过 LFS 粒子时间平均数的不连续跃迁得到确认，表明轨迹空间中呈现类似一级相变的特征。
- 当化学势变化时，T* 处的 c_v 峰值对应于一条极大值线，表明存在正常液体与 LFS 富集相之间的相边界。
- 重加权方法成功访问了低温下的本征态，使得尽管系统动力学极慢，仍能检测到 LLT。
- 结果支持几何阻挫理论，即 LLT 源于不同局域有序结构之间的竞争，且与金属玻璃形成体中观测到的 LLT 一致。
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