[论文解读] Long Phonon Mean Free Paths Observed in Cross-plane Thermal-Conductivity Measurements of Exfoliated Hexagonal Boron Nitride

Gabriel R. Jaffe, Keenan J. Smith+5 more|arXiv (Cornell University)|Mar 12, 2021

Thermal properties of materials被引用 5

一句话总结

本研究测量了机械剥离的六方氮化硼（hBN）薄片的跨平面热导率，发现声子的平均自由程超过100 nm，导致在295 K时，从7 nm增加到585 nm厚度时，热导率提高了40倍。通过堆叠薄片引入扭转界面，研究人员证明了声子在晶界处的散射限制了二维材料中声子平均自由程的最大值，热导率降低了七倍。

ABSTRACT

Sub-micron-thick layers of hexagonal boron nitride (hBN) exhibit high in-plane thermal conductivity, useful optical properties, and serve as dielectric encapsulation layers with low electrostatic inhomogeneity for graphene devices. Despite the promising applications of hBN as a heat spreader, the thickness dependence of the cross-plane thermal conductivity is not known, and the cross-plane phonon mean free paths in hBN have not been measured. We measure the cross-plane thermal conductivity of hBN flakes exfoliated from bulk crystals. We find that the thermal conductivity is extremely sensitive to film thickness. We measure a forty-fold increase in the cross-plane thermal conductivity between 7 nm and 585 nm flakes at 295 K. We attribute the large increase in thermal conductivity with increasing thickness to contributions from phonons with long mean free paths (MFPs), spanning many hundreds of nanometers in the thickest flakes. When planar twist interfaces are introduced into the crystal by mechanically stacking multiple thin flakes, the cross-plane thermal conductivity of the stack is found to be a factor of seven below that of individual flakes with similar total thickness, thus providing strong evidence that phonon scattering at twist boundaries limits the maximum phonon MFPs. These results have important implications for hBN integration in nanoelectronics and improve our understanding of thermal transport in two-dimensional materials.

研究动机与目标

• 测量机械剥离hBN薄片的厚度依赖性跨平面热导率。
• 通过热导率随厚度的变化关系，确定hBN中声子平均自由程（MFP）的分布。
• 研究平面扭转界面在二维材料中对声子输运和热导率的影响。
• 通过量化其热输运各向异性，评估hBN在纳米电子器件热管理中的潜力。

提出的方法

• 将机械剥离的hBN薄片转移到带有微加工加热丝和温度计的基底上，以进行热输运测量。
• 采用稳态热输运技术，通过在薄片上施加温度梯度来测量跨平面热导率。
• 通过原子力显微镜和光学对比度测量确定薄片厚度，以关联厚度与热导率的关系。
• 制备了具有可控旋转错配（扭转界面）的五层薄片堆叠结构，以研究晶界处的声子散射。
• 将数据拟合至包含厚度依赖性热导率和声子MFP分布的模型，以提取平均自由程信息。
• 测量热导率随温度的变化，以评估界面散射在不同热 regime 中的作用。

实验结果

研究问题

• RQ1 机械剥离hBN薄片的跨平面热导率如何随厚度变化？
• RQ2 决定hBN中热输运的声子平均自由程是多少？与理论预测相比如何？
• RQ3 平面扭转界面（晶界）如何影响hBN中的声子输运和热导率？
• RQ4 界面散射机制在多大程度上限制了二维材料中声子平均自由程的最大值？
• RQ5 能否通过堆叠具有可控旋转错配的多层薄片来调节hBN的热导率？

主要发现

• 在295 K时，hBN的跨平面热导率从7 nm增加到585 nm厚度时提高了40倍，从0.20 ± 0.06 W m⁻¹ K⁻¹上升至8.1 ± 0.5 W m⁻¹ K⁻¹。
• 数据拟合表明，平均自由程超过100 nm的声子主导了热输运，远超动力学理论估算的0.9–2.2 nm。
• 测量到总厚度为74 ± 2 nm的五层薄片堆叠结构的热导率为0.26 ± 0.01 W m⁻¹ K⁻¹，远低于单个74 nm薄片预期的2.00 W m⁻¹ K⁻¹，降低超过七倍。
• 即使在低温下，堆叠结构中热导率的强烈抑制表明，扭转界面处的声子散射是声子平均自由程最大值的主要限制机制。
• 结果表明，hBN中声子的平均自由程可延伸至数百纳米，挑战了此前约18 nm平均MFP的理论预测。
• 本研究证实，扭转界面处的声子晶界散射显著降低了热导率，为在二维异质结构中工程化热输运提供了新途径。