[论文解读] Long range electronic order in a metastable state created by ultrafast topological transformation

Yaroslav A. Gerasimenko, Igor Vaskivskyi+1 more|arXiv (Cornell University)|Apr 26, 2017

Laser-Ablation Synthesis of Nanoparticles被引用 4

一句话总结

本研究证明，超快激光脉冲可在过渡金属二硫属化合物中诱导出一种具有长程有序性的亚稳态电子态，该态与所有已知相态均不相同。通过超快激发与轨道分辨的扫描隧道显微镜技术，作者揭示了一种植根于非热力学过程的、具有拓扑差异性的谐波结构电子序，为原位调控涌现量子态开辟了新途径。

ABSTRACT

The fundamental idea that many body systems in complex materials may self-organise into long range order under highly non-equilibrium conditions leads to the notion that entirely new emergent states with new and unexpected functionalities might be created. In this paper we show for the first time that a complex metastable state with long range order can be created through a non-equilibrium topological transformation in a transition metal dichalcogenide. Combining ultrafast optical pulse excitation with orbitally-resolved large-area scanning tunnelling microscopy we find subtle, but unambiguous evidence for long range electronic order which is different from all other known states in the system, and whose complex domain structure is not random, but is described by harmonics of the underlying charge density wave order. We show that the structure of the state is topologically distinct from the ground state, elucidating the origins of its remarkable metastability. These fundamental insights on the mechanism open the way to in-situ engineering of the emergent properties of metastable materials with ultrafast laser pulses.

研究动机与目标

• 探究非平衡条件是否能够驱动复杂量子材料中长程电子序的形成。
• 识别并表征由超快激光激发在过渡金属二硫属化合物中诱导出的亚稳态电子态。
• 确定这种新型亚稳态的拓扑与结构特性，及其与平衡相态的区别。
• 理解该非平衡态中亚稳态与长程有序性的内在机制。
• 建立基于超快光控的原位工程化量子材料中涌现特性的框架。

提出的方法

• 利用超快光学脉冲将材料激发至非平衡态，触发拓扑相变。
• 采用轨道分辨的大面积扫描隧道显微镜（LT-STM）以原子级空间分辨率探测电子结构。
• 对实验数据进行分析，以检测长程有序性，并识别其对称性与谐波分量。
• 计算拓扑不变量，以比较亚稳态与基态，确认其拓扑差异性。
• 实时追踪电子序的演化，将激光激发与新相态的出现相关联。
• 绘制并分析畴结构，揭示其相对于基底电荷密度波序的非随机谐波模式。

实验结果

研究问题

• RQ1 超快激光激发是否能在过渡金属二硫属化合物中诱导出一种在平衡态下不存在的长程有序电子态？
• RQ2 这种新形成的亚稳态具有何种拓扑特性？其与基态有何不同？
• RQ3 该亚稳态的复杂畴结构如何与基底电荷密度波序相关联？
• RQ4 导致该亚稳态及其持久性的机制是什么？
• RQ5 该态的出现能否作为工程化新型量子功能性的平台？

主要发现

• 在由超快激光激发产生的亚稳态中观测到长程电子序，该态与体系中所有已知平衡相均不相同。
• 该电子序相对于电荷密度波序表现出非随机的谐波畴结构，表明其具有有序且非混沌的组织形式。
• 该亚稳态在拓扑上与基态截然不同，解释了其尽管处于非平衡态却表现出显著稳定性的原因。
• 超快光学激发触发了拓扑转变，从而导致该新型电子相的形成。
• 超快激发与轨道分辨STM的结合，为非热、非平衡态中长程有序性的出现提供了直接证据。
• 结果表明，利用超快激光控制可实现对复杂材料中涌现量子特性的原位工程化。