[论文解读] Long-range interactions between ultracold atoms and molecules

Maxence Lepers, Olivier Dulieu|arXiv (Cornell University)|Mar 8, 2017

Cold Atom Physics and Bose-Einstein Condensates参考文献 64被引用 4

一句话总结

本文提出了一套全面的理论框架，用于计算超冷原子与分子之间的长程静电相互作用和范德华相互作用，采用多极展开和量子微扰理论。结果表明，外加电场可调节这些相互作用，从而实现对超冷分子动力学的调控，并为通过辐射结合形成超冷极性四聚体开辟了新途径。

ABSTRACT

The term "long-range interactions" refers to electrostatic and magnetostatic potential energies between atoms and molecules with mutual distances ranging from a few tens to a few hundreds Bohr radii. The involved energies are much smaller than the usual chemical bond energies. However, they are comparable with the typical kinetic energies of particles in an ultracold gas ($T\ll 1K$), so that the long-range interactions play a central role in its dynamics. The progress of research devoted to ultracold gases shed a new light on the well-established topic of long-range interactions, because: (i) the interacting atoms and molecules can be prepared in a well-defined quantum (electronic, vibrational, rotational, fine or hyper-fine), ground or excited level; and (ii) long-range interactions can be tailored at will using external electromagnetic fields. In this chapter, we present the essential concepts and mathematical relations to calculate long-range potential energies. We start with deriving the multipolar expansion of the electrostatic interaction energy between classical charge distributions, both in Cartesian coordinates for pedagogical purpose, and in spherical coordinates for practical use. Then we combine multipolar expansion and quantum perturbation theory, to obtain the general first- and second-order energy corrections, including the well-known van der Waals energy. We consider two central examples in the current context of ultracold gases: (i) a pair of alkali-metal atoms and (ii) a pair of alkali-metal heteronuclear diatomic molecules submitted to an electric field. We highlight the key role of the total angular momenta of the interacting particles and of the complex, irrespective of their electronic or nuclear, orbital or spin nature.

研究动机与目标

• 开发一种通用形式化方法，利用多极展开和量子微扰理论计算超冷原子与分子之间的长程相互作用。
• 分析外部电磁场如何调控超冷量子气体中的长程相互作用。
• 为两个关键体系提供长程相互作用的定量模型：碱金属原子，以及在外场中的极性双原子分子。
• 探讨总角动量和量子态混合在决定相互作用强度与动力学中的作用。
• 评估非加和性贡献与推迟效应（R⁻⁷校正）在复杂分子体系中的影响。

提出的方法

• 使用笛卡尔坐标系与球坐标系推导静电相互作用能的多极展开，以利于教学与实际应用。
• 应用一阶与二阶量子微扰理论计算能量修正，包括标准的范德华 R⁻⁶ 相互作用。
• 模拟碱金属原子之间以及在外电场中异核双原子分子之间的相互作用，重点研究感应偶极矩与态混合。
• 利用势能曲线（PECs）分析在外电场下电子态之间的准简并与强耦合。
• 研究感应偶极矩的径向依赖性及其对跃迁偶极矩至束缚四聚体态的影响。
• 通过卡西米尔-帕洛效应校正考虑推迟效应，引入长程势能中的 R⁻⁷ 项。

实验结果

研究问题

• RQ1 多极展开与量子微扰理论如何实现对超冷体系中长程相互作用能的精确计算？
• RQ2 外加电场在何种方式下可用于调控与调节超冷分子之间的长程相互作用？
• RQ3 总角动量与量子态混合在决定长程相互作用的强度与性质中起什么作用？
• RQ4 感应偶极矩如何随分子间距离变化，其对通过辐射结合形成束缚四聚体有何影响？
• RQ5 推迟效应（R⁻⁷ 项）在多大程度上改变了超冷原子与分子体系中的标准 R⁻⁶ 范德华相互作用？

主要发现

• 超冷碱金属原子之间的长程相互作用主要由范德华 R⁻⁶ 势能主导，多极项与量子态混合贡献显著。
• 外加电场在极性双原子分子中诱导出强偶极矩，导致场依赖的 R⁻⁶ 相互作用，其强度随电场增强而增加。
• 当 R < R* 时，由于准简并势能曲线，感应偶极矩趋于饱和，导致分子与电场之间出现强烈的‘锁定’效应。
• 感应偶极矩的径向变化可产生显著的跃迁偶极矩至束缚四聚体态，表明通过单光子辐射结合形成超冷极性四聚体具有可行性。
• 推迟效应引入了长程势能中的 R⁻⁷ 校正项，该效应在大距离下变得显著，并通过卡西米尔-帕洛理论进行了定量评估。
• 该形式化方法成功捕捉了非加和性与场依赖性相互作用，对理解 NaK 与 RbCs 等超冷偶极分子的损失速率具有重要意义。