[论文解读] Longitudinal magnon, inversion breaking and magnetic instabilities in the pseudo-Kagome francisites Cu3Bi(SeO3)2O2X with X=Br, Cl

V. P. Gnezdilov, Yu. G. Pashkevich+7 more|arXiv (Cornell University)|Apr 14, 2016

Advanced Condensed Matter Physics被引用 10

一句话总结

本研究通过拉曼光谱和介电测量，研究了伪-凯文结构铁酸盐Cu3Bi(SeO3)2O2X（X=Cl, Br）中的磁性和结构不稳定性。研究发现，在Cu3Bi(SeO3)2O2Cl中，由于反演对称性破缺，出现一种新型低温拉曼模式，具有Fano线型和巨大强度，归因于纵向自旋波；该化合物在T*=120 K处经历二级相变并成为多铁性材料，而Cu3Bi(SeO3)2O2Br则保持反演对称性，未表现出此类不稳定性。

ABSTRACT

We performed Raman studies and a dielectric characterization of the pseudo-kagome Cu3Bi(SeO3)2O2X (X = Cl, Br). These compounds share competing nearest-neighbour ferromagnetic exchange and frustrating next-nearest-neighbour antiferromagnetic exchange as well as highly noncollinear magnetic ground state. However, at low temperature they differ with respect to the existence of inversion symmetry. For both compounds there exists a pronounced interplay of polar phonon modes with quantum magnetic fluctuations. A novel Raman mode appears for temperatures below the Neel temperature with a Fano lineshape and an enormous intensity that exceeds most of the phonon lines. We discuss a possible contribution of longitudinal magnons to this signal. In contrast, one magnon scattering based on linear transvers magnons is excluded based on a symmetry analysis of spin wave representations and Raman tensor calculations. There exists evidence that in these pseudo-kagome compounds magnetic quantum fluctuations carry an electric dipole moment. Our data as well as a comparison with previous far-infrared spectra allow us to conclude that Cu3Bi(SeO3)2O2Cl changes its symmetry most likely from Pmmn to P21mn with a second order structural phase transition at T*=120 K and becomes multiferroic. Cu3Bi(SeO3)2O2Br represents an interesting counter part as it does not show this instability and stays inversion symmetric down to lowest temperatures, investigated.

研究动机与目标

• 研究伪-凯文结构铁酸盐Cu3Bi(SeO3)2O2X（X=Cl, Br）中量子磁涨落与极性声子之间的相互作用。
• 确定在奈尔温度以下观测到的新型强峰低温拉曼模式的起源。
• 评估反演对称性破缺在这些受挫量子磁体中磁性和结构不稳定性中的作用。
• 比较Cu3Bi(SeO3)2O2Cl与Cu3Bi(SeO3)2O2Br的磁性和结构行为，突出对称性破缺与多铁性方面的差异。
• 明确纵向自旋波是否对异常拉曼信号有贡献，并将其与横向自旋波区分开来。

提出的方法

• 在宽温区范围内进行拉曼光谱测量，以探测奈尔温度以下的异常拉曼模式。
• 利用介电测量探测结构和电子相变，特别是在Cl化合物中T*=120 K附近的转变。
• 应用自旋波表示的群论分析与拉曼张量计算，以排除线性横向自旋波的贡献。
• 采用Fano线型拟合方法表征该异常拉曼模式，表明其与离散激发强烈耦合。
• 与先前的远红外光谱进行对比，以支持将异常模式归因为纵向自旋波的判断。
• 利用介电与拉曼数据进行结构相变分析，推断空间群对称性的变化。

实验结果

研究问题

• RQ1 在Cu3Bi(SeO3)2O2X化合物中，为何在奈尔温度以下会涌现出一种强度极大、呈Fano线型的拉曼模式？
• RQ2 尽管磁基态相似，为何异常拉曼模式仅在Cu3Bi(SeO3)2O2Cl中出现，而在Cu3Bi(SeO3)2O2Br中未观测到？
• RQ3 在对称性与张量约束条件下，能否确认纵向自旋波是强峰低温拉曼信号的来源？
• RQ4 Cu3Bi(SeO3)2O2Cl中的反演对称性破缺是否驱动在T*=120 K处发生二级结构相变，并导致多铁性行为？
• RQ5 这些受挫体系中的量子磁涨落如何携带电偶极矩，其与声子的耦合机制如何？

主要发现

• 在两种Cu3Bi(SeO3)2O2X化合物中，均在奈尔温度以下出现一种新型拉曼模式，其强度远超大多数声子模式。
• 异常模式的Fano线型表明其与离散激发强烈耦合，与纵向自旋波而非横向自旋波一致。
• 对称性分析与拉曼张量计算排除了线性横向自旋波的贡献，支持将该模式归因为纵向自旋波。
• Cu3Bi(SeO3)2O2Cl在T*=120 K处经历二级结构相变，可能由Pmmn相转变为P21mn相，导致反演对称性破缺。
• 由于该对称性破缺，该化合物表现出多铁性，其磁涨落携带电偶极矩。
• 相比之下，Cu3Bi(SeO3)2O2Br在整个低温范围内保持反演对称性，未表现出相同类型的不稳定性或多铁性行为。