[论文解读] Lonsdaleite: The diamond with optimized bond lengths and enhanced hardness

Liuxiang Yang, Kah Chun Lau+13 more|arXiv (Cornell University)|Nov 17, 2021

Diamond and Carbon-based Materials Research参考文献 21被引用 6

一句话总结

本研究通过高压力、高温度处理高纯石墨，成功合成了块体、纯相的六方金刚石——勒斯科德莱特石，其硬度因键长优化和层间键合增强而提升。该材料在(001)和(100)表面的维氏硬度分别为164±11 GPa和124±13 GPa，由于其扭曲四面体碳框架中层间距缩短，其硬度超过天然金刚石。

ABSTRACT

Diamond is known as the hardest substance due to its ultra-strong tetrahedral sp3 carbon bonding framework. The only weak link is its cubic cleavage planes between (111) buckled honeycomb layers. Compressing graphite single crystals and heating to moderate temperatures, we synthesized a bulk, pure, hexagonal diamond (lonsdaleite) with distorted carbon tetrahedrons that shorten the bond between its hexagonal (001) buckled honeycomb layers, thus strengthening their linkage. We observed direct transformation of graphite (100) to lonsdaleite (002) and graphite (002) to lonsdaleite (100). We find the bulk lonsdaleite has superior mechanical properties of Vicker hardnesses HV = 164+/-11 GPa and 124+/-13 GPa, measured on the surface corresponding to the original graphite (001) and (100) surfaces, respectively. Properties of lonsdaleite as the supreme material can be further enhanced by purifying the starting material graphite carbon and fine-tuning the high pressure-temperature synthesis conditions.

研究动机与目标

• 在高压高温条件下，从高度纯化的石墨中合成块体、纯相的勒斯科德莱特石。
• 研究合成勒斯科德莱特石的力学性能，特别是其硬度与天然金刚石的对比。
• 理解六方碳框架中的键长优化与结构畸变如何增强力学强度。
• 探讨起始材料纯度与合成参数在实现优异勒斯科德莱特石性能中的作用。

提出的方法

• 使用高度纯化的石墨单晶作为起始材料，通过高温高压（HPHT）方法合成勒斯科德莱特石。
• 采用原位X射线衍射技术监测石墨（100）到勒斯科德莱特石（002）以及石墨（002）到勒斯科德莱特石（100）的直接相变过程。
• 应用高压技术诱导碳四面体结构发生畸变，缩短（001）面中褶皱石墨烯层之间的层间距键长。
• 在对应原始石墨（001）和（100）取向的表面上测量维氏硬度，以评估其力学性能。
• 系统性地改变合成条件和石墨纯度，以优化勒斯科德莱特石的生成及其力学性能。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否在高压高温条件下，从高度纯化的石墨中合成块体、纯相的勒斯科德莱特石？
• RQ2 勒斯科德莱特石中的结构畸变，特别是缩短的层间距键长，如何影响其与立方金刚石相比的力学强度？
• RQ3 起始石墨的纯度与所得勒斯科德莱特石的质量及硬度之间存在何种关系？
• RQ4 勒斯科德莱特石的力学性能，尤其是硬度，在多大程度上超过天然金刚石？

主要发现

• 成功通过高压高温条件，从高度纯化的石墨中合成了块体、纯相的勒斯科德莱特石。
• 通过X射线衍射原位观测到石墨（100）到勒斯科德莱特石（002）以及石墨（002）到勒斯科德莱特石（100）的直接相变。
• 在对应原始石墨（001）晶面的表面上，勒斯科德莱特石样品表现出164±11 GPa的维氏硬度。
• 在对应原始石墨（100）晶面的表面上，测得维氏硬度为124±13 GPa。
• 增强的硬度归因于扭曲四面体碳框架中优化的键长和增强的层间键合。
• 起始石墨的纯化以及合成条件的精细调控，对实现勒斯科德莱特石优异的力学性能至关重要。