[论文解读] Machine Guided Discovery of Novel Carbon Capture Solvents

James L. McDonagh, Benjamin H. Wunsch+6 more|arXiv (Cornell University)|Mar 24, 2023

Machine Learning in Materials Science被引用 4

一句话总结

本文提出了一种端到端的机器学习驱动的新型碳捕集溶剂发现流程，结合高通量实验室检测与分子指纹模型，以预测CO2捕集能力。该方法在多个参数的外部测试集上实现了60%的准确率，并成功识别出此前未经测试的胺类化合物，经实验验证表现优异，同时发布了一款新的开源工具和一个为未来研究整理的数据库。

ABSTRACT

The increasing importance of carbon capture technologies for deployment in remediating CO2 emissions, and thus the necessity to improve capture materials to allow scalability and efficiency, faces the challenge of materials development, which can require substantial costs and time. Machine learning offers a promising method for reducing the time and resource burdens of materials development through efficient correlation of structure-property relationships to allow down-selection and focusing on promising candidates. Towards demonstrating this, we have developed an end-to-end "discovery cycle" to select new aqueous amines compatible with the commercially viable acid gas scrubbing carbon capture. We combine a simple, rapid laboratory assay for CO2 absorption with a machine learning based molecular fingerprinting model approach. The prediction process shows 60% accuracy against experiment for both material parameters and 80% for a single parameter on an external test set. The discovery cycle determined several promising amines that were verified experimentally, and which had not been applied to carbon capture previously. In the process we have compiled a large, single-source data set for carbon capture amines and produced an open source machine learning tool for the identification of amine molecule candidates (https://github.com/IBM/Carbon-capture-fingerprint-generation).

研究动机与目标

• 解决传统碳捕集溶剂材料开发过程中成本高、耗时长的问题。
• 开发一种集成机器学习与实验的流程，实现对新型胺类候选物的快速筛选。
• 建立一种可靠且可重复的实验方法，用于大规模测量水溶液胺类的CO2吸收能力。
• 生成一个大型、单一来源的胺类捕集性能数据集，用于训练和基准测试机器学习模型。
• 发布一款开源机器学习工具，用于分子指纹识别，以加速未来溶剂的发现。

提出的方法

• 采用高通量实验室检测方法，利用4.3 µm红外检测技术，在30% w/w浓度下测量130种水溶液胺类的CO2吸收能力。
• 通过时间分辨气体浓度信号的积分计算CO2捕集能力（α），并以MEA作为参考标准（α = 0.50 mol CO2/mol胺）。
• 采用机器学习模型，基于分子指纹预测CO2捕集性能。
• 模型基于先前文献中整理的76种胺类化合物数据集进行训练，并在23种基准化合物的外部测试集上进行验证。
• 该流程将实验筛选与机器学习预测整合到闭环发现循环中，优先筛选出高潜力候选物。
• 开源工具（https://github.com/IBM/Carbon-capture-fingerprint-generation）支持新胺类的分子指纹识别与候选物预测。

实验结果

研究问题

• RQ1 基于分子指纹，机器学习模型能否准确预测水溶液胺类的CO2捕集能力？
• RQ2 高通量实验检测方法能否在多种胺类结构中可靠地测量CO2吸收能力？
• RQ3 实验数据与机器学习预测的整合是否能实现对以往未被考虑的新型高性能胺类的发现？
• RQ4 该模型在外部测试集上的泛化能力如何，特别是在具有非传统反应性的胺类上？
• RQ5 与传统筛选方法相比，该发现流程是否能显著降低溶剂开发的时间与成本？

主要发现

• 机器学习模型在外部测试集上对多个CO2捕集参数的预测准确率达到60%。
• 针对单一参数，模型在相同外部测试集上的准确率高达80%。
• 实验检测方法与Puxty等人提供的参考数据之间表现出中等程度的相关性（R² = 0.67），针对23种基准胺类化合物。
• 该流程成功识别并经实验验证了若干此前未用于碳捕集的新型胺类，包括L-亮氨醇和叔丁氨基乙醇。
• 捕集能力趋势与预期反应性一致：一级/二级胺类的α ≈ 0.5，三级胺类的α ≈ 1.0，同时观察到异常值如哌啶（α = 0.93）和2-氨基-2-甲基-1-丙醇（α = 0.90）。
• 本研究整理出一个包含130种水溶液胺类的大型、单一来源数据集，其CO2吸收性能已通过实验测量，现对公众开放，并与开源工具一同发布。