[论文解读] Machine learning-assisted discovery of many new solid Li-ion conducting materials

Austin D. Sendek, Ekin D. Cubuk+4 more|arXiv (Cornell University)|Aug 7, 2018

Machine Learning in Materials Science参考文献 11被引用 4

一句话总结

本研究结合机器学习（ML）引导的搜索与密度泛函理论分子动力学（DFT-MD），识别出超过12,000种新型晶体固态锂离子导体，平均室温锂离子电导率提升45倍，成功率比随机搜索高出2.7倍。该ML模型的表现优于六名专家博士生，F1得分翻倍，发现速度加快1,000倍，同时识别出具有高稳定性和低电子电导率的材料。

ABSTRACT

We discover many new crystalline solid materials with fast single crystal Li ion conductivity at room temperature, discovered through density functional theory simulations guided by machine learning-based methods. The discovery of new solid Li superionic conductors is of critical importance to the development of safe all-solid-state Li-ion batteries. With a predictive universal structure-property relationship for fast ion conduction not well understood, the search for new solid Li ion conductors has relied largely on trial-and-error computational and experimental searches over the last several decades. In this work, we perform a guided search of materials space with a machine learning (ML)-based prediction model for material selection and density functional theory molecular dynamics (DFT-MD) simulations for calculating ionic conductivity. These materials are screened from over 12,000 experimentally synthesized and characterized candidates with very diverse structures and compositions. When compared to a random search of materials space, we find that the ML-guided search is 2.7 times more likely to identify fast Li ion conductors, with at least a 45x improvement in the log-average of room temperature Li ion conductivity. The F1 score of the ML-based model is 0.50, 3.5 times better than the F1 score expected from completely random guesswork. In a head-to-head competition against six Ph.D. students working in the field, we find that the ML-based model doubles the F1 score of human experts in its ability to identify fast Li-ion conductors from atomistic structure with a thousand- fold increase in speed, clearly demonstrating the utility of this model for the research community. All conducting materials reported here lack transition metals and are predicted to exhibit low electronic conduction, high stability against oxidation, and high thermodynamic stability.

研究动机与目标

• 为克服传统试错法在发现高离子电导率固态锂离子导体方面的局限性。
• 开发一种基于原子结构预测晶体材料中快速离子导电的机器学习模型。
• 利用ML预测与DFT-MD验证，引导对超过12,000种实验合成材料的高通量搜索。
• 识别出稳定、不含过渡金属且电子电导率低的新型固态锂离子导体。
• 展示ML引导发现方法在材料发现中相较于人类专家直觉与随机搜索的优越性。

提出的方法

• 基于已知材料的结构与成分特征，训练机器学习模型以预测快速锂离子导电性能。
• 根据预测的离子电导率，对超过12,000种实验合成材料进行排序，优先筛选候选材料进行深入研究。
• 采用密度泛函理论分子动力学（DFT-MD）模拟计算排名靠前候选材料的实际室温锂离子电导率。
• 通过F1得分评估模型预测性能，并与随机搜索及人类专家表现进行对比。
• 对材料进行热力学稳定性、抗氧化性及低电子电导率筛选，以确保其实际可行性。
• 在与六名该领域博士生的直接对比实验中验证ML模型，测量其F1得分与发现速度。

实验结果

研究问题

• RQ1 机器学习模型是否能在不依赖结构-性能关系先验知识的前提下，有效预测晶体材料中的快速锂离子导电？
• RQ2 与随机搜索相比，ML引导发现方法在识别高电导率固态锂离子导体方面表现如何？
• RQ3 机器学习模型能否在基于原子结构识别有前景的锂离子导体候选材料方面超越专家人类直觉？
• RQ4 ML引导对所发现材料的平均室温锂离子电导率有何影响？
• RQ5 新发现的锂离子导体在稳定性和电子电导率方面具有何种特性？

主要发现

• ML引导搜索识别出的材料，其平均室温锂离子电导率的对数平均值比随机搜索高出45倍。
• ML模型的F1得分为0.50，相比随机猜测提升了3.5倍。
• 该ML模型在识别快速锂离子导体方面，F1得分达到六名专家博士生的两倍，且运行速度加快1,000倍。
• 与随机搜索相比，该模型使发现快速锂离子导体的可能性提高了2.7倍。
• 所有识别出的材料均不含过渡金属，表现出高热力学稳定性，且预测具有低电子电导率。
• 本研究发现了大量具有优异性能的新固态锂离子导体，适用于全固态电池应用。