[论文解读] Machine learning based approach for solving atomic structures of nanomaterials combining pair distribution functions with density functional theory

Magnus Kløve, Sanna Sommer+3 more|arXiv (Cornell University)|Sep 3, 2022

X-ray Diffraction in Crystallography被引用 6

一句话总结

本文提出了一种基于机器学习的方法，将密度泛函理论（DFT）与径向分布函数（PDF）分析相结合，从X射线或中子衍射数据中确定纳米材料的原子结构。通过在优化过程中实时训练模型，比较计算得到的PDF与实验测量的PDF，该方法能够在结构景观上实现全局优化，成功识别出稳定态和亚稳态结构，而无需预先给出结构猜测。

ABSTRACT

Determination of crystal structures of nanocrystalline or amorphous compounds is a great challenge in solid states chemistry and physics. Pair distribution function (PDF) analysis of X-Ray or neutron total scattering data has proven to be a key element in tackling this challenge. However, in most cases a reliable structural motif is needed as starting configuration for structure refinements. Here, we present an algorithm that is able to determine the crystal structure of an unknown compound by means of an on-the-fly trained machine learning model that combines density functional theory (DFT) calculations with comparison of calculated and measured PDFs for global optimization in an artificial landscape. Due to the nature of this landscape, even metastable configurations can be determined.

研究动机与目标

• 为了解决在缺乏长程有序性的纳米晶体或非晶态材料中，传统方法因无法确定原子结构而失效的挑战。
• 消除PDF精修中对可靠初始结构配置的依赖，这是结构确定过程中的主要瓶颈。
• 开发一种全局优化策略，以探索复杂的能量景观，并识别出稳定态和亚稳态的结构基元。
• 将机器学习与DFT及PDF分析相结合，以加速并自动化复杂纳米材料的结构解析过程。

提出的方法

• 该方法在优化过程中实时训练机器学习模型，以引导结构搜索。
• 结合密度泛函理论（DFT）计算，为候选原子构型提供电子结构和能量。
• 利用相似性度量将DFT生成结构的计算PDF与实验测量的PDF进行比较。
• 通过基于PDF匹配度和DFT能量的迭代优化，全局优化框架在结构景观中导航。
• 该方法使用一个人工景观，将PDF拟合度和DFT能量同时作为目标函数，引导搜索过程。
• 该方法通过平衡PDF保真度与能量稳定性，能够有效逃离局部极小值，定位亚稳态及稳定相。

实验结果

研究问题

• RQ1 在优化过程中实时训练的机器学习模型，是否能提高纳米材料中原子结构确定的准确性和效率？
• RQ2 DFT与PDF分析的结合在多大程度上可实现在无需初始结构猜测情况下的结构解析？
• RQ3 该方法是否能可靠地识别出传统精修中因固定初始模型而无法获得的亚稳相？
• RQ4 DFT与PDF比较的联合使用在多大程度上增强了复杂结构景观中全局优化的鲁棒性？

主要发现

• 该方法在无需预先了解晶体结构知识的情况下，成功确定了纳米材料的原子结构。
• 该算法通过在复杂的能量和PDF景观中导航，识别出热力学稳定态和亚稳态构型。
• 机器学习模型的实时训练实现了对结构搜索空间的高效探索。
• DFT与PDF比较的整合显著提高了结构解析的可靠性，相较于仅依赖PDF拟合的方法具有明显优势。
• 该方法在处理具有高度结构无序性或复杂局部环境的材料时表现出强健性。
• 该框架实现了自动化、全局优化，避免了传统精修方法中常见的局部极小值陷阱。