[论文解读] Machine Learning Design of Perovskite Catalytic Properties

Ryan Jacobs, Jian Liu+2 more|arXiv (Cornell University)|Nov 2, 2023

Machine Learning in Materials Science被引用 4

一句话总结

本文提出了一种机器学习框架，仅使用简单的元素特征即可预测钙钛矿催化剂的关键性能——氧表面交换、扩散系数和面积比电阻（ASR），其精度和速度均优于基于从头算的模型。该模型可实现温度依赖的ASR预测，并提供校准后的不确定性估计，成功识别出超过1900万种有前景的、地球丰度高的钙钛矿材料，包括钾（K）、铋（Bi）、钇（Y）、镍（Ni）和铜（Cu）等尚未充分探索的元素组合。

ABSTRACT

Discovering new materials that efficiently catalyze the oxygen reduction and evolution reactions is critical for facilitating the widespread adoption of solid oxide fuel cell and electrolyzer (SOFC/SOEC) technologies. Here, we develop machine learning (ML) models to predict perovskite catalytic properties critical for SOFC/SOEC applications, including oxygen surface exchange, oxygen diffusivity, and area specific resistance (ASR). The models are based on trivial-to-calculate elemental features and are more accurate and dramatically faster than the best models based on ab initio-derived features, potentially eliminating the need for ab initio calculations in descriptor-based screening. Our model of ASR enables temperature-dependent predictions, has well calibrated uncertainty estimates and online accessibility. Use of temporal cross-validation reveals our model to be effective at discovering new promising materials prior to their initial discovery, demonstrating our model can make meaningful predictions. Using the SHapley Additive ExPlanations (SHAP) approach, we provide detailed discussion of different approaches of model featurization for ML property prediction. Finally, we use our model to screen more than 19 million perovskites to develop a list of promising cheap, earth-abundant, stable, and high performing materials, and find some top materials contain mixtures of less-explored elements (e.g., K, Bi, Y, Ni, Cu) worth exploring in more detail.

研究动机与目标

• 加速发现用于固体氧化物燃料电池和电解槽（SOFC/SOEC）的高效钙钛矿催化剂。
• 开发仅基于元素特征预测催化性能的机器学习模型，避免昂贵的从头算计算。
• 实现具有良好校准不确定性估计的温度依赖性ASR预测。
• 通过大规模筛选识别出有前景、稳定且地球丰度高的钙钛矿材料。
• 利用SHAP分析提供特征重要性的可解释性，以优化模型特征工程。

提出的方法

• 作者在包含钙钛矿材料及其目标性能（氧表面交换、氧扩散系数和面积比电阻ASR）的数据集上训练监督式机器学习模型。
• 特征完全基于元素性质（如原子序数、电负性、电离能），计算极为简便。
• 模型采用梯度提升决策树进行训练，并通过时间序列交叉验证进行验证，以模拟前瞻性发现过程。
• 针对ASR的独立模型引入了温度依赖性，并利用贝叶斯优化提供不确定性估计。
• 采用可解释性方法SHapley Additive ExPlanations（SHAP）分析特征贡献，并比较不同特征工程策略的效果。
• 利用训练好的模型对超过1900万种钙钛矿材料进行高通量筛选，以识别最优候选材料。

实验结果

研究问题

• RQ1 基于元素特征的机器学习模型能否在预测钙钛矿催化性能方面超越基于从头算导出的描述符？
• RQ2 该模型能否实现可靠、温度依赖的ASR预测，并具备良好校准的不确定性估计？
• RQ3 时间序列交叉验证是否能证明该模型在预测未来材料发现方面的有效性？
• RQ4 哪些元素特征和特征工程策略对催化性能预测最具信息量？
• RQ5 在SOFC/SOEC应用中，最具前景、稳定且地球丰度高的钙钛矿候选材料有哪些？

主要发现

• 基于元素特征的机器学习模型在精度上更高，且推理速度显著快于基于从头算导出特征的模型。
• ASR预测模型可提供可靠、温度依赖的输出，并具备良好校准的不确定性估计。
• 时间序列交叉验证证实了该模型在实验发现前即能识别出有前景材料的能力。
• 超过1900万种钙钛矿材料经过筛选，获得了一组高性能、稳定且地球丰度高的候选材料。
• 表现最优的材料包含钾（K）、铋（Bi）、钇（Y）、镍（Ni）和铜（Cu）等较少被探索的元素组合，提示了新的实验探索方向。