[论文解读] Machine learning-enabled tomographic imaging of chemical short-range atomic ordering

Yue Li, Timoteo Colnaghi+14 more|arXiv (Cornell University)|Mar 23, 2023

Advanced Materials Characterization Techniques被引用 4

一句话总结

本研究提出了一种机器学习增强的原子探针纳米析出技术（APT）框架，用于定量重构CoCrNi中熵合金中的三维化学短程有序（CSRO）。通过结合高分辨率APT数据、卷积神经网络与蒙特卡洛模拟，该方法识别出多种CSRO构型，并建立了加工参数与材料性能之间的定量关联，实现了先进材料的原子级设计。

ABSTRACT

In solids, chemical short-range order (CSRO) refers to the self-organisation of atoms of certain species occupying specific crystal sites. CSRO is increasingly being envisaged as a lever to tailor the mechanical and functional properties of materials. Yet quantitative relationships between properties and the morphology, number density, and atomic configurations of CSRO domains remain elusive. Herein, we showcase how machine learning-enhanced atom probe tomography (APT) can mine the near-atomically resolved APT data and jointly exploit the technique's high elemental sensitivity to provide a 3D quantitative analysis of CSRO in a CoCrNi medium-entropy alloy. We reveal multiple CSRO configurations, with their formation supported by state-of-the-art Monte-Carlo simulations. Quantitative analysis of these CSROs allows us to establish relationships between processing parameters and physical properties. The unambiguous characterization of CSRO will help refine strategies for designing advanced materials by manipulating atomic-scale architectures.

研究动机与目标

• 为克服在复杂固态材料中定量表征化学短程有序（CSRO）的挑战。
• 开发一种数据驱动方法，从接近原子分辨率的APT数据中提取三维CSRO形貌、密度及构型。
• 通过CSRO微结构建立加工参数与物理性能之间的定量关系。
• 利用最先进的蒙特卡洛模拟验证观测到的CSRO构型。
• 通过调控CSRO结构实现材料的原子级设计。

提出的方法

• 采用机器学习，特别是卷积神经网络，分析并从高灵敏度APT数据中重建三维化学短程有序。
• 使用在模拟APT数据上训练的深度学习模型，识别并分类实验数据集中不同的CSRO构型。
• 将实验APT数据与蒙特卡洛模拟相结合，验证观测到的CSRO结构的形成能及稳定性。
• 应用断层重建技术，实现元素分布和局部有序性的三维定量分析。
• 通过统计分析，关联CSRO畴的密度、形貌及原子构型与加工历史的关系。
• 通过与模拟APT数据及已知热力学行为的对比，验证模型预测。

实验结果

研究问题

• RQ1 CoCrNi中熵合金中的主导化学短程有序（CSRO）构型是什么？
• RQ2 加工参数如何影响CSRO畴的形成与分布？
• RQ3 机器学习能否准确地从接近原子分辨率的APT数据中重建三维CSRO？
• RQ4 CSRO微结构与力学或功能性能之间存在何种定量关系？
• RQ5 模拟的CSRO构型与实验观测到的构型在稳定性和形成能方面有何异同？

主要发现

• 通过机器学习增强的APT，在CoCrNi中熵合金中识别出多种不同的化学短程有序（CSRO）构型。
• 观测到的CSRO构型与最先进的蒙特卡洛模拟结果一致，证实了其热力学稳定性。
• 建立了加工参数与CSRO畴密度及形貌之间的定量关系。
• 机器学习模型成功以高保真度重建了三维CSRO，实现了对原子级有序性的详细统计分析。
• 该方法表明，CSRO并非均匀分布，而是形成特定的、能量有利的构型，受加工历史显著影响。
• 对CSRO的明确表征为通过工程化原子级结构设计材料提供了可行路径。