[论文解读] Machine Learning Prediction of Accurate Atomization Energies of Organic Molecules from Low-Fidelity Quantum Chemical Calculations

Logan Ward, Ben Blaiszik+4 more|arXiv (Cornell University)|Jun 7, 2019

Machine Learning in Materials Science参考文献 43被引用 57

一句话总结

本论文提出了一类机器学习模型，通过学习B3LYP（低保真度）与G4MP2（高保真度）能量之间的差异，以极低的计算成本实现接近量子精度的有机分子原子化能预测。最佳模型在含最多9个重原子的分子上实现0.005 eV的平均绝对误差，在更大分子上实现0.012 eV的平均绝对误差，采用基于SchNet和FCHL的Δ-学习方法，相关模型可通过DLHub上的网页API公开获取。

ABSTRACT

Recent studies illustrate how machine learning (ML) can be used to bypass a core challenge of molecular modeling: the tradeoff between accuracy and computational cost. Here, we assess multiple ML approaches for predicting the atomization energy of organic molecules. Our resulting models learn the difference between low-fidelity, B3LYP, and high-accuracy, G4MP2, atomization energies, and predict the G4MP2 atomization energy to 0.005 eV (mean absolute error) for molecules with less than 9 heavy atoms and 0.012 eV for a small set of molecules with between 10 and 14 heavy atoms. Our two best models, which have different accuracy/speed tradeoffs, enable the efficient prediction of G4MP2-level energies for large molecules and are available through a simple web interface.

研究动机与目标

• 解决有机分子量子化学计算中的精度-成本权衡问题。
• 开发基于低成本B3LYP数据输入的机器学习模型，以预测高精度的G4MP2原子化能。
• 评估并比较深度学习（SchNet）与传统机器学习（FCHL）方法在预测高精度分子能量方面的性能。
• 实现对训练集中分子更大（包括10–14个重原子）的分子的准确、快速预测。
• 通过网页界面使最先进的高精度模型免费公开可用，以供广大科研社区使用。

提出的方法

• 在包含117,232个含1–9个重原子的分子的QM9-G4MP2数据集上训练模型，使用B3LYP和G4MP2能量数据。
• 采用Δ-学习策略，预测B3LYP与G4MP2原子化能之间的差异，从而提升预测精度，优于直接预测方法。
• 使用SchNet（一种基于原子坐标和元素类型的深度卷积神经网络）学习分子表示。
• 采用FCHL（基于多体原子环境描述符的核岭回归方法）实现基于传统机器学习的预测。
• 在扰动的分子构象上重新训练模型，以减少对精确B3LYP优化几何结构的依赖。
• 将性能最佳的模型发布在DLHub上，并提供简单的Python API用于云端推理，无需本地安装机器学习框架。

实验结果

研究问题

• RQ1 基于低保真度B3LYP数据训练的机器学习模型能否准确预测高保真度G4MP2原子化能？
• RQ2 与直接学习或迁移学习相比，Δ-学习（即学习低保真度与高保真度能量之间的差异）在精度和鲁棒性方面表现如何？
• RQ3 模型在多大程度上能泛化到训练集中未包含的更大分子，特别是含10–14个重原子的分子？
• RQ4 模型预测对分子几何结构输入质量的敏感程度如何，例如B3LYP优化结构与力场生成的坐标之间？
• RQ5 基于网页的接口能否实现高精度机器学习模型的广泛、便捷使用，而无需用户具备机器学习框架的专业知识？

主要发现

• 基于FCHL的Δ-学习模型在含9个或更少重原子的分子上实现了0.005 eV的平均绝对误差（MAE），相比B3LYP精度提升了10倍。
• 基于SchNet的Δ-学习模型在含10–14个重原子的分子上实现了0.012 eV的MAE，展现出强大的外推能力。
• 使用扰动构象训练的模型降低了对精确B3LYP优化几何结构的依赖，但对大分子性能有所下降。
• 基于FCHL的模型精度是SchNet模型的三倍，但每项预测的计算时间至少高出100倍。
• 两种模型在所有分子尺寸的测试集中均显著优于B3LYP，误差最高降低达10倍。
• 最佳模型已通过DLHub的网页API公开提供，可轻松集成至科研工作流中，无需本地机器学习基础设施。