[论文解读] Machine Learning with Knowledge Constraints for Process Optimization of Open-Air Perovskite Solar Cell Manufacturing

Zhe Liu, Nicholas Rolston+5 more|arXiv (Cornell University)|Oct 1, 2021

Perovskite Materials and Applications被引用 12

一句话总结

本文提出了一种知识约束的机器学习框架，通过快速喷射等离子体处理（RSPP）加速露天钙钛矿太阳能电池制造的过程优化。通过将先前的实验数据作为概率约束整合，结合人类洞察与机器学习预测，并采用自适应贝叶斯优化，该方法在100次实验内实现了18.5%的功率转换效率——成功率达到随机采样的五倍，展示了可扩展、数据高效的高性能钙钛矿光伏开发方法。

ABSTRACT

Perovskite photovoltaics (PV) have achieved rapid development in the past decade in terms of power conversion efficiency of small-area lab-scale devices; however, successful commercialization still requires further development of low-cost, scalable, and high-throughput manufacturing techniques. One of the critical challenges of developing a new fabrication technique is the high-dimensional parameter space for optimization, but machine learning (ML) can readily be used to accelerate perovskite PV scaling. Herein, we present an ML-guided framework of sequential learning for manufacturing process optimization. We apply our methodology to the Rapid Spray Plasma Processing (RSPP) technique for perovskite thin films in ambient conditions. With a limited experimental budget of screening 100 process conditions, we demonstrated an efficiency improvement to 18.5% as the best-in-our-lab device fabricated by RSPP, and we also experimentally found 10 unique process conditions to produce the top-performing devices of more than 17% efficiency, which is 5 times higher rate of success than the control experiments with pseudo-random Latin hypercube sampling. Our model is enabled by three innovations: (a) flexible knowledge transfer between experimental processes by incorporating data from prior experimental data as a probabilistic constraint; (b) incorporation of both subjective human observations and ML insights when selecting next experiments; (c) adaptive strategy of locating the region of interest using Bayesian optimization first, and then conducting local exploration for high-efficiency devices. Furthermore, in virtual benchmarking, our framework achieves faster improvements with limited experimental budgets than traditional design-of-experiments methods (e.g., one-variable-at-a-time sampling).

研究动机与目标

• 解决可扩展钙钛矿太阳能电池制造中高维参数空间的挑战。
• 降低优化露天制备技术（如RSPP）的实验成本和时间。
• 开发一种整合先验知识与人类专业知识的机器学习框架，以实现对高效工艺的快速收敛。
• 在实验预算有限的条件下，超越传统实验设计方法。

提出的方法

• 将先前的实验数据作为概率约束整合到机器学习模型中，以指导模型训练，实现跨工艺的灵活知识迁移。
• 结合人类观察与机器学习预测，以指导下一组实验的选择，提升实际应用的相关性。
• 采用贝叶斯优化首先在参数空间中识别出有希望的区域。
• 在识别出的区域内进行局部高分辨率探索，以定位高效器件配置。
• 采用一种序列学习框架，根据实验反馈和模型不确定性动态调整。
• 结合主观专家意见与客观机器学习洞察，平衡搜索空间中的探索与利用。

实验结果

研究问题

• RQ1 如何有效利用先前的实验数据，以约束并加速钙钛矿太阳能电池工艺优化中的机器学习？
• RQ2 将人类专业知识与机器学习预测相结合，对实验效率和成功率有何影响？
• RQ3 在实验预算有限的条件下，自适应贝叶斯优化策略是否能优于传统的单变量轮换或随机采样方法？
• RQ4 在露天钙钛矿薄膜制备中，使用知识约束的机器学习可实现多大程度的效率提升？
• RQ5 与传统实验设计方法相比，该框架在收敛速度和成功率方面表现如何？

主要发现

• 该框架在仅100次实验内，实现了通过RSPP制备的钙钛矿太阳能电池在实验室中的最佳功率转换效率为18.5%。
• 实验中识别出十个独特的工艺条件，其制备的器件效率均超过17%，相较于伪随机拉丁超立方采样，成功率提高了五倍。
• 在相同实验预算下，知识约束的机器学习方法相比传统实验设计方法表现出更快的收敛速度和更高的效率提升。
• 将先验数据作为概率约束显著提升了模型泛化能力，并减少了所需实验次数。
• 通过初始全局贝叶斯优化与后续局部优化相结合的自适应策略，实现了对参数空间中高性能区域的高效探索。
• 该框架通过结合人类洞察与机器学习驱动的预测，成功平衡了探索与利用，实现了稳健且可重复的优化结果。