[论文解读] Machine learnt approximations to the bridge function yield improved closures for the Ornstein-Zernike equation

Rhys E. A. Goodall, Alpha A. Lee|arXiv (Cornell University)|Apr 20, 2020

Block Copolymer Self-Assembly被引用 4

一句话总结

本文提出一种机器学习方法，用于学习奥恩斯坦-泽尔尼克方程中的桥函数，从而改进软物质反问题中的封闭近似。通过在模拟数据上训练机器学习模型以预测桥函数，该方法在多种体系中实现了比传统HNC或PY封闭更精确的一步反演，即将径向分布函数转换为相互作用势能。

ABSTRACT

A key challenge for soft materials design and coarse-graining simulations is determining interaction potentials between components that give rise to desired condensed-phase structures. In theory, the Ornstein-Zernike equation provides an elegant framework for solving this inverse problem. Pioneering work in liquid state theory derived analytical closures for the framework. However, these analytical closures are approximations, valid only for specific classes of interaction potentials. In this work, we combine the physics of liquid state theory with machine learning to infer a closure directly from simulation data. The resulting closure is more accurate than commonly used closures across a broad range of interaction potentials. We show for two examples of a prototypical inverse design problem, fitting a coarse-grained simulation potential, that our approach leads to improved one-step inversion.

研究动机与目标

• 为解决从目标径向分布函数准确确定软物质体系中有效相互作用势能的挑战。
• 克服HNC和PY等解析封闭方法在复杂或非普适相互作用势能下的局限性。
• 通过直接从模拟数据学习桥函数，开发一种数据驱动的奥恩斯坦-泽尔尼克方程封闭方法。
• 提高粗粒化和结构反演问题中一步反设计的准确性。
• 证明基于机器学习的封闭方法在从g(r)重构目标结构方面优于标准近似。

提出的方法

• 将桥函数B(r)建模为物理相关函数（包括h(r)、c(r)和S(q)）的机器学习函数，以嵌入物理约束。
• 在模拟数据上训练一种局域相关（LC）模型，直接预测B(r)，使用来自直接相关函数和总相关函数的特征。
• 采用物理信息特征集，确保机器学习模型尊重已知的热力学和结构关系。
• 将所学封闭方法应用于反问题框架中，通过非迭代的一步法从目标g(r)重构相互作用势能。
• 应用Savitzky-Golay滤波器对估计的势能及其梯度进行平滑处理，以确保数值力的稳定性。
• 该方法在两个典型反设计问题上进行了验证：一种是双组分体系，另一种是Lennard-Jones势能体系。

实验结果

研究问题

• RQ1 在模拟数据上训练的机器学习模型能否准确预测奥恩斯坦-泽尔尼克方程中的桥函数？
• RQ2 基于数据的桥函数封闭方法是否在反问题中优于传统的HNC和PY解析封闭？
• RQ3 所学封闭方法能否实现更精确的一步反演，将径向分布函数转换为相互作用势能？
• RQ4 基于机器学习的封闭方法在不同相互作用势能类型和结构特征下的表现如何变化？
• RQ5 机器学习封闭在多大程度上减少了目标与模拟粒子密度之间的Wasserstein距离？

主要发现

• 在第一个例子中，基于机器学习的封闭将目标与模拟粒子密度之间的Wasserstein距离降低至0.037，而IBI为0.243，HNC为0.044。
• 在第二个例子中，ML封闭的Wasserstein距离为0.038，优于IBI（0.306）和HNC（0.053）。
• 所学封闭方法更好地捕捉了在约1.6σ附近的复杂阶梯状g(r)结构，而HNC和IBI未能再现其精细特征。
• 在广泛范围的相互作用势能下，该方法对桥函数的估计精度优于HNC或PY。
• 该方法在粗粒化问题中实现了改进的一步反演，无需迭代优化即可降低结构误差。
• 结果表明，机器学习能够有效学习液体态理论中解析封闭的物理解释性修正。