[论文解读] Macroscopic time reversal symmetry breaking by staggered spin-momentum interaction

Helena Reichlová, Rafael Lopes Seeger+18 more|arXiv (Cornell University)|Dec 31, 2020

Laser-Matter Interactions and Applications被引用 21

一句话总结

本文展示了在反铁磁性材料Mn₅Si₃中，通过交替排列的自旋-动量耦合驱动，实现了自旋分裂的两个相反谷态，从而在动量空间中导致宏观时间反演（T）对称性破缺。第一性原理计算与自发霍尔效应的实验测量结果证实，该体系在无净磁化强度下实现了T对称性破缺，为非相对论性、低原子序数材料中的拓扑量子态提供了可能。

ABSTRACT

Time-reversal (T) symmetry breaking is a fundamental physics concept underpinning a broad science and technology area, including topological magnets, axion physics, dissipationless Hall currents, or spintronic memories. A best known conventional model of macroscopic T-symmetry breaking is a ferromagnetic order of itinerant Bloch electrons with an isotropic spin interaction in momentum space. Anisotropic electron interactions, on the other hand, have been a domain of correlated quantum phases, such as the T-invariant nematics or unconventional superconductors. Here we report discovery of a broken-T phase of itinerant Bloch electrons with an unconventional anisotropic spin-momentum interaction, whose staggered nature leads to the formation of two ferromagnetic-like valleys in the momentum space with opposite spin splittings. We describe qualitatively the effect by deriving a non-relativistic single-particle Hamiltonian model. Next, we identify the unconventional staggered spin-momentum interaction by first-principles electronic structure calculations in a four-sublattice antiferromagnet Mn5Si3 with a collinear checkerboard magnetic order. We show that the staggered spin-momentum interaction is set by nonrelativistic spin-symmetries which were previously omitted in relativistic physics classifications of spin interactions and topological quasiparticles. Our measurements of a spontaneous Hall effect in epilayers of antiferromagnetic Mn5Si3 with vanishing magnetization are consistent with our theory predictions. Bloch electrons with the unconventional staggered spin interaction, compatible with abundant low atomic-number materials, strong spin-coherence, and collinear antiferromagnetic order open unparalleled possibilities for realizing T-symmetry broken spin and topological quantum phases.

研究动机与目标

• 识别在非传统铁磁性之外的巡游电子系统中，宏观时间反演对称性破缺的新机制。
• 探讨各向异性、交替自旋-动量相互作用在非相对论性材料中生成T对称性破缺电子态的作用。
• 证明此类对称性破缺可在具有零净磁化强度的共线反铁磁体中发生，为拓扑量子材料开辟新途径。
• 建立非传统自旋-动量耦合与外延Mn₅Si₃薄膜中可观测宏观霍尔效应之间的联系。
• 表明该机制兼容丰富且低原子序数的材料以及强自旋相干性，为拓扑自旋电子学提供可扩展的实现路径。

提出的方法

• 利用密度泛函理论（DFT）进行第一性原理电子结构计算，识别具有四子晶格共线棋盘反铁磁序的Mn₅Si₃中的交替自旋-动量相互作用。
• 推导出一个非相对论性单粒子哈密顿量模型，定性描述非传统自旋-动量耦合及其谷锁定的自旋分裂。
• 通过分子束外延在Si衬底上外延生长Mn₅Si₃薄膜，随后利用室温与低温X射线衍射（XRD）进行结构表征。
• 通过光学光刻与氩离子束刻蚀制备霍尔条形器件，同步采集纵向与横向电阻率。
• 采用双曲余弦拟合方法分离横向电阻率中的对称分量（普通霍尔效应）与反对称分量（异常霍尔效应与拓扑霍尔效应），以提取异常霍尔贡献。
• 低温XRD与SQUID磁力测量用于确认结构与磁性特性，包括抗磁性衬底贡献及磁场依赖的磁化强度。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否通过交替自旋-动量相互作用在非磁性、共线反铁磁体中实现宏观时间反演对称性破缺？
• RQ2 非相对论性自旋对称性在实现标准相对论分类未涵盖的非传统自旋-动量耦合中起何作用？
• RQ3 由于此类交替相互作用，是否可在净磁化强度为零的材料中出现自发霍尔效应？
• RQ4 具有相反自旋分裂的动量空间谷结构如何影响宏观输运响应？
• RQ5 该机制在富含、低原子序数且具有强自旋相干性的材料中可实现的程度如何？

主要发现

• Mn₅Si₃中的交替自旋-动量相互作用在动量空间中导致两个类似铁磁性的谷态，具有相反的自旋分裂，从而宏观上破缺时间反演对称性。
• 第一性原理DFT计算证实了该非传统相互作用的存在，其源于此前在拓扑分类方案中被忽略的非相对论性自旋对称性。
• 在净磁化强度趋近于零的Mn₅Si₃外延膜中测得的自发霍尔效应达到5–20 S/cm，与晶体质量相关，验证了理论预测。
• 通过双曲余弦拟合提取的异常霍尔电阻率幅度表现出稳健信号，附加的峰状特征表明存在拓扑霍尔贡献。
• 低温XRD证实Mn₅Si₃的六方相主要沿c轴外延生长，支持外延薄膜的结构完整性。
• SQUID磁力测量证实无净磁化强度，小磁场下抗磁性衬底贡献可忽略，验证了反铁磁基态的存在。