[论文解读] Magic angle in thermal conductivity of twisted bilayer graphene

Yajuan Cheng, Zheyong Fan+6 more|arXiv (Cornell University)|Jan 1, 2023

Thermal properties of materials参考文献 30被引用 4

一句话总结

本研究揭示了扭曲双层石墨烯（TBG）在1.08°的魔角处存在一个热导率极小值，其成因在于扩展的原子振动振幅与应力之间的竞争——这会降低单个散射体的散射强度——以及AA堆叠密度的增加，从而提高了散射中心的数量。这种相互作用导致热导率出现局部极小值，展示了二维材料在纳米尺度下一种新颖的热输运机制。

ABSTRACT

We report a local minimum in thermal conductivity in twisted bilayer graphene (TBG) at the angle of 1.08$^\circ$, which corresponds to the 'magic angle' in the transition of several other reported properties. Within the supercell of a moiré lattice, different stacking modes generate phonon scattering sites which reduce the thermal conductivity of TBG. The thermal magic angle arises from the competition between the delocalization of atomic vibrational amplitudes and stresses on one hand, and the increased AA stacking density on the other hand. The former effect weakens the scattering strength of a single scatterer while the latter one increases the density of scatterers. The combination of these two effects eventually leads to the apparition of the highlighted irregularity in heat conduction. The manifestation of a magic angle, disclosing new thermal mechanisms at nanoscale, further uncovers the unique physics of two-dimensional materials.

研究动机与目标

• 研究扭曲双层石墨烯（TBG）热导率随扭转角的变化规律。
• 识别在1.08°附近出现热导率局部极小值的物理起源，该角度即已知的电子魔角。
• 理解莫尔超晶格诱导的堆叠变化如何影响声子散射与热输运。
• 区分热学魔角机制与电子魔角机制，尤其关注温度依赖性差异。

提出的方法

• 采用GPUMD软件包，基于优化的Tersoff势和层间相互作用势（ILP）对C–C键进行非平衡分子动力学模拟（HNEMD），实现均匀模拟。
• 基于更大的矩形单胞构建模拟超胞，以适应0°至30°之间不同扭转角下的莫尔超胞尺寸变化。
• 通过Green-Kubo方法计算热导率，并利用S因子形式分析声子散射：S = ρ::,std(Rxy) × std(σ)，其中ρ::为位置密度，std(σ)为散射强度。
• 将热导率分解为面内与面外声子贡献，以分离主导机制。
• 绘制莫尔单胞内振动振幅与应力分布，评估空间非局域化效应。
• 在不同温度下比较结果，确认热导率极小值在高温下依然存在，与电子魔角不同，后者需在极低温下才能显现。

实验结果

研究问题

• RQ1 扭曲双层石墨烯的热导率是否在电子魔角1.08°处出现极小值？
• RQ2 1.08°处热导率极小值的物理机制是什么？
• RQ3 振动振幅的非局域化与应力分布如何影响莫尔超晶格中声子散射强度？
• RQ4 尽管物理机制不同，为何热学魔角与电子魔角恰好重合？
• RQ5 散射中心密度与单个散射体强度之间的竞争如何塑造热响应？

主要发现

• 在1.08°处出现热导率局部极小值，与电子魔角重合，证实了TBG中存在‘热学魔角’。
• 热导率极小值源于：（1）由于振动振幅与应力的非局域化，导致单个散射中心散射强度降低；（2）AA堆叠比例升高，导致散射中心密度增加。
• S因子（代表总散射强度）在1.08°处达到最小值，与热导率变化趋势一致。
• 面外声子模式在超过3°后对热导率下降贡献最大，表明其在热输运中起主导作用。
• 热导率极小值在室温下依然存在，而电子魔角则需在超低温下才能观测到。
• 当扭转角超过10°后，热导率略有上升，这是由于声子波长与莫尔周期相当，导致相干声子输运增强。