[论文解读] Magnetic control of flexible thermoelectric devices based on macroscopic 3D interconnected nanowire networks

Flavio Abreu Araujo, Tristan da Câmara Santa Clara Gomes+1 more|arXiv (Cornell University)|Jan 1, 2019

Advanced Thermoelectric Materials and Devices参考文献 40被引用 28

一句话总结

该论文展示了在柔性、宏观三维互联Co/Cu纳米线网络中实现磁控珀耳帖冷却，获得−2.8 mV的自旋依赖珀耳帖系数和室温下约7.5 mW/K²·m的功率因子，优于当前最先进的热电材料。该方法实现了可扩展、可塑形的热电器件，利用自旋热电效应。

ABSTRACT

Spin-related effects in thermoelectricity can be used to design more efficient refrigerators and offer novel promising applications for the harvesting of thermal energy. The key challenge is to design structural and compositional magnetic material systems with sufficiently high efficiency and power output for transforming thermal energy into electric energy and vice versa. Here, the fabrication of large-area 3D interconnected Co/Cu nanowire networks is demonstrated, thereby enabling the controlled Peltier cooling of macroscopic electronic components with an external magnetic field. The flexible, macroscopic devices overcome inherent limitations of nanoscale magnetic structures due to insufficient power generation capability that limits the heat management applications. From properly designed experiments, large spin-dependent Seebeck and Peltier coefficients of −9.4μV/K and −2.8mV at room temperature, respectively. The resulting power factor of Co/Cu nanowire networks at room temperature (∼7.5mW/K2m) is larger than those of state of the art thermoelectric materials, such as BiTe alloys and the magneto-power factor ratio reaches about 100\\% over a wide temperature range. Validation of magnetic control of heat flow achieved by taking advantage of the spin-dependent thermoelectric properties of flexible macroscopic nanowire networks lay the groundwork to design shapeable thermoelectric coolers exploiting the spin degree of freedom.

研究动机与目标

• 开发具有磁控热流的柔性、宏观热电器件。
• 克服纳米尺度磁性结构的局限性，如输出功率低和可扩展性差。
• 实现在大面积3D纳米线网络中精确测量自旋依赖热电参数。
• 在宏观电子元件中实现实际的磁控珀耳帖冷却。
• 验证在互联、可塑形纳米线网络中应用自旋热电效应，用于能量收集和热管理。

提出的方法

• 通过脉冲电化学沉积法在3D纳米多孔聚合物模板中制备大面积三维互联Co/Cu纳米线网络。
• 采用两步离子辐照工艺，构建具有可控孔径和孔隙率的对称交叉3D纳米多孔模板。
• 采用双实验装置，同步测量纳米线网络/金属电极结点处的磁阻、塞贝克系数以及珀耳帖/焦耳加热效应。
• 施加最高达8 kOe的磁场，调节自旋依赖输运，并将珀耳帖效应与焦耳加热分离。
• 使用双电流模型和线性拟合方法，分离温度变化中焦耳加热（I²项）与珀耳帖效应（I项）的贡献。
• 在零场和饱和磁场状态下进行温度测量，以提取磁致珀耳帖效应和磁致焦耳效应。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否在宏观、柔性热电器件中利用磁场控制珀耳帖冷却？
• RQ2 在三维互联Co/Cu纳米线网络中，自旋依赖的塞贝克系数和珀耳帖系数是多少？
• RQ3 此类网络中的功率因子和磁致功率因子比是否能超过当前最先进的热电材料？
• RQ4 如何在纳米尺度磁性热电系统中将珀耳帖效应与主导的焦耳加热分离？
• RQ5 能否利用3D纳米线网络中的自旋热电效应实现可塑形、大面积热电冷却器？

主要发现

• Co/Cu纳米线网络在室温下实现了约7.5 mW/K²·m的功率因子，优于BiTe合金及其他当前最先进的热电材料。
• 测得自旋依赖塞贝克系数为−9.4 µV/K，珀耳帖系数为−2.8 mV（室温下）。
• 磁致功率因子比在宽温度范围内达到约100%，表明具有强烈的自旋依赖热电响应。
• 通过柔性纳米线网络，在宏观电子元件中实验验证了磁控珀耳帖冷却。
• 通过将温度变化拟合至线性（珀耳帖）和二次型（焦耳）电流依赖关系，成功将珀耳帖效应与焦耳加热分离。
• 在8 kOe磁场下，系统电阻和热电功率相对变化达25%，证实了3D网络中强烈的自旋依赖输运特性。