[论文解读] Magnetic Correlations in the Quasi-2D Semiconducting Ferromagnet CrSiTe$_3$

T. J. Williams, A. A. Aczel+5 more|arXiv (Cornell University)|Mar 27, 2015

2D Materials and Applications被引用 4

一句话总结

本研究利用弹性与非弹性中子散射技术，研究准二维铁磁半导体CrSiTe₃中的磁关联。结果揭示了在至少300 K的温度下，面内静态与动态磁关联依然显著，具有海森堡型自旋动力学，且存在微弱的单离子各向异性，有利于c轴有序，挑战了以往关于伊辛行为的假设，并凸显该材料的二维特性对于薄膜和单层结构自旋电子学应用的关键作用。

ABSTRACT

Intrinsic, two-dimensional ferromagnetic semiconductors are an important class of materials for overcoming the limitations of dilute magnetic semiconductors for spintronics applications. CrSiTe$_3$ is a particularly interesting member of this class, since it can likely be exfoliated down to single layers, where T$_C$ is predicted to increase dramatically. Establishing the nature of the magnetism in the bulk is a necessary precursor to understanding the magnetic behavior in thin film samples and the possible applications of this material. In this work, we use elastic and inelastic neutron scattering to measure the magnetic properties of single crystalline CrSiTe$_3$. We find that there is a very small single ion anisotropy favoring magnetic ordering along the $c$-axis and that the measured spin waves fit well to a model where the moments are only weakly coupled along that direction. Finally, we find that both static and dynamic correlations persist within the $ab$-plane up to at least 300 K, strong evidence of this material's two-dimensional characteristics that are relevant for future studies on thin film and monolayer samples.

研究动机与目标

• 确定块体CrSiTe₃中磁序与关联的性质，该材料为准二维铁磁半导体。
• 解决先前关于自旋各向异性和自旋波行为的矛盾报告，特别是关于其是否具有伊辛型特征的争议。
• 阐明面内与面外交换相互作用在维持磁序与动力学中的作用。
• 为理解CrSiTe₃薄膜与单层结构中的磁行为提供定量基础，其中T_C预计会显著提高。

提出的方法

• 通过弹性中子散射测量磁布拉格峰与临界指数，确认T_C = 33.2(1) K，β = 0.151(2)，与二维伊辛型临界行为一致。
• 沿(H 0 0)与(0 0 L)方向进行非弹性中子散射，以测绘自旋波色散关系与能量，识别出在T_C以上沿L方向无色散。
• 在E = 1.75 meV（沿H方向）与E = 1.5 meV（沿L方向）进行恒能量扫描，追踪自旋波在高达300 K温度下的演化。
• 进行双轴测量以提取面内关联长度，显示在T_C处发散，并在T_C以上持续存在。
• 应用线性自旋波理论拟合自旋波数据，得出J_ab1 = -1.27(23) meV，以及微弱的自旋能隙0.075(24) meV。
• 结合X射线衍射与DFT计算，支持c轴方向存在弱八面体畸变与范德华相互作用。

实验结果

研究问题

• RQ1 CrSiTe₃中磁各向异性的真正本质是什么——是伊辛型还是海森堡型？
• RQ2 静态与动态磁关联在居里温度T_C以上如何演化？
• RQ3 面内与面外交换相互作用的相对强度与空间范围如何？
• RQ4 二维磁关联在块体CrSiTe₃中能持续到何种程度？其对二维极限下行为有何启示？
• RQ5 观测到的中子散射数据如何与先前关于自旋波分支与自旋能隙的矛盾报告相协调？

主要发现

• 从弹性中子散射提取的临界指数β = 0.151(2)与二维铁磁临界行为一致。
• 磁布拉格峰表现出弥散成分，其最大值出现在T_C，表明面内强二维关联在T_C以上依然存在。
• 在T_C以上，面内自旋波色散强烈受抑制，沿L方向无明显色散，证实动力学被限制在二维平面内。
• 在40 K时，沿(H 0 0)方向的自旋波仍呈展宽但可探测，表明动态面内关联至少持续至300 K。
• 测得的自旋能隙为0.075(24) meV，表明单离子各向异性极弱，有利于c轴取向，而非伊辛型行为。
• 主导的面内交换相互作用J_ab1 = -1.27(23) meV归因于通过Te离子的超交换，较弱的第二与第三近邻相互作用可能源于双超交换。