[论文解读] Magnetic-field-dependent photodynamics of single NV defects in diamond: Application to qualitative all-optical magnetic imaging

Jean‐Philippe Tetienne, Loïc Rondin+5 more|arXiv (Cornell University)|Jun 6, 2012

Diamond and Carbon-based Materials Research参考文献 30被引用 14

一句话总结

本文展示了一种基于金刚石中单氮空位（NV）缺陷的全光学磁成像技术，可在纳米尺度上对超过10 mT的高离轴磁场进行定性映射。通过利用光致发光（PL）强度和激发态寿命对磁场的依赖性淬灭特性，该方法结合扫描NV显微镜实现光致发光成像与荧光寿命成像（FLIM），从而在强磁场下避免电子自旋共振（ESR）技术的局限性。

ABSTRACT

Magnetometry and magnetic imaging with nitrogen-vacancy (NV) defects in diamond rely on the optical detection of electron spin resonance (ESR). However, this technique is inherently limited to magnetic fields that are weak enough to avoid electron spin mixing. Here we focus on the high off-axis magnetic field regime for which spin mixing alters the NV defect spin dynamics. We first study in a quantitative manner the dependence of the NV defect optical properties on the magnetic field vector B. Magnetic-field-dependent time-resolved photoluminescence (PL) measurements are compared to a seven-level model of the NV defect that accounts for field-induced spin mixing. The model reproduces the decreases in (i) ESR contrast, (ii) PL intensity and (iii) excited level lifetime with an increasing off-axis magnetic field. We next demonstrate that those effects can be used to perform all-optical magnetic imaging in the high off-axis magnetic field regime. Using a scanning NV defect microscope, we map the stray field of a magnetic hard disk through both PL and fluorescence lifetime imaging. This all-optical method for high magnetic field imaging at the nanoscale might be of interest in the field of nanomagnetism, where samples producing fields in excess of several tens of milliteslas are typical.

研究动机与目标

• 理解强离轴磁场下单个NV缺陷在金刚石中的磁场依赖性光致发光动力学行为。
• 解决传统基于ESR的磁测量方法在高横向磁场导致自旋混合时失效的问题。
• 为纳米磁学中典型的高场区域开发一种全光学磁成像替代方案。
• 证明PL强度与荧光寿命可作为横向磁场分量|B⊥|的定量代理参数。
• 在不引入磁性探针扰动的情况下，利用扫描NV缺陷显微镜实现纳米尺度磁成像。

提出的方法

• 在不同磁场下对单个NV缺陷进行时间分辨光致发光（PL）测量，以探测ESR对比度、PL强度及激发态寿命。
• 构建了一个七能级自旋哈密顿量模型，以描述场致自旋混合效应，包含塞曼分裂和非对角耦合项（H_gs^⊥）。
• 该模型包含基态（3A2）和激发态（3E）的自旋亚能级，考虑有效g因子和零场分裂（D_gs = 2.87 GHz，D_es = 1.42 GHz）。
• 将实验数据拟合至该模型，以提取光物理参数，并模拟作为磁场矢量函数的光学响应。
• 采用连续波（CW）和脉冲激光激发的扫描NV显微镜，通过PL和FLIM对磁性硬盘的漏磁场进行成像。
• 通过时间分辨PL曲线的单指数衰减拟合进行荧光寿命成像（FLIM），实现寿命对比度映射。

实验结果

研究问题

• RQ1 横向磁场分量|B⊥|如何影响单个NV缺陷的ESR对比度、PL强度及激发态寿命？
• RQ2 是否可利用包含自旋混合的七能级自旋系统，对PL和寿命的磁场诱导淬灭进行定量建模？
• RQ3 在ESR失效的高磁场区域，PL强度与荧光寿命在多大程度上可作为|B⊥|的代理参数？
• RQ4 能否在高离轴磁场区域实现基于扫描NV显微镜的全光学磁成像？
• RQ5 NV缺陷的FLIM对纳米尺度电磁环境传感具有何种意义，其应用是否可超越磁学范畴？

主要发现

• 七能级模型成功再现了ESR对比度、PL强度及激发态寿命随离轴磁场增加而下降的现象。
• 在|B⊥| > 10 mT的区域，PL强度最高降低30%，与磁场诱导的自旋混合及光学自旋极化降低一致。
• 在高横向磁场下，有效激发态寿命减少17%（从18.2 ± 0.3 ns降至15.1 ± 0.2 ns），可通过时间分辨PL直接测量。
• FLIM与PL图像显示强相关性：低PL强度区域对应低荧光寿命和高|B⊥|，证实了磁场依赖性。
• 该方法实现了在无磁性探针扰动下对超过10 mT磁场的纳米尺度定性全光学磁成像。
• 该技术为纳米光子学中局部电磁态密度（LDOS）的映射开辟了新途径，得益于NV缺陷的光稳定性与原子级分辨率。