[论文解读] Magnetic field induced polarization enhancement in monolayers of tungsten dichalcogenides: Effects of temperature

T. Smoleński, T. Kazimierczuk+6 more|arXiv (Cornell University)|Mar 3, 2017

2D Materials and Applications参考文献 39被引用 13

一句话总结

本研究证明，弱磁场（低至20 mT）可增强单层WS₂中局域激子的光学取向，与此前在WSe₂中观察到的现象类似。增强效应源于磁场抑制了暗激子中的谷间弛豫，温度依赖的动力学分析表明，WS₂中暗激子的弛豫速度比WSe₂更快，导致在最高60 K的温度范围内，两种材料表现出截然不同的磁场响应行为。

ABSTRACT

Optical orientation of localized/bound excitons is shown to be effectively enhanced by the application of magnetic fields as low as 20 mT in monolayer WS$_2$. At low temperatures, the evolution of the polarization degree of different emission lines of monolayer WS$_2$ with increasing magnetic fields is analyzed and compared to similar results obtained on a WSe$_2$ monolayer. We study the temperature dependence of this effect up to $T=60$ K for both materials, focusing on the dynamics of the valley pseudospin relaxation. A rate equation model is used to analyze our data and from the analysis of the width of the polarization deep in magnetic field we conclude that the competition between the dark exciton pseudospin relaxation and the decay of the dark exciton population into the localized states are rather different in these two materials which are representative of the two extreme cases for the ratio of relaxation rate and depolarization rate.

研究动机与目标

• 研究单层WS₂中磁场所诱导的极化增强（FIPE）效应，扩展此前在WSe₂中观察到的结果。
• 理解温度如何调制WS₂和WSe₂单层中FIPE效率。
• 通过速率方程模型比较WS₂与WSe₂中谷间弛豫与暗激子衰变的相对速率。
• 确定在不同磁场和温度条件下，两种材料中谷赝自旋弛豫动力学的差异。

提出的方法

• 采用圆偏振激发与探测的光致发光光谱法，测量局域激子发射的极化度。
• 实验在配备可变温度插件（VTI）的超导磁体中进行，以研究磁场与温度依赖性，最高达60 K。
• 应用速率方程模型描述暗激子布居数及其谷间弛豫的时间演化，极化度由谷间弛豫速率与衰变速率之比导出。
• 该模型假设磁场抑制了谷间弛豫速率γ_inter，从而影响局域激子的最终极化度。
• 利用极化 dip 的半高全宽（HWHM）提取场依赖的谷间弛豫速率，实现WS₂与WSe₂之间的比较。
• 理论分析考虑了两种极限情形：γ_inter,0 ≫ γ_relax（类WSe₂）与γ_inter,0 ≪ γ_relax（类WS₂），以解释观测到的磁场依赖性。

实验结果

研究问题

• RQ1 磁场所诱导的极化增强（FIPE）是否在单层WS₂中出现，与此前在WSe₂中观察到的现象类似？
• RQ2 温度如何影响WS₂和WSe₂单层中FIPE的效率及其磁场依赖性？
• RQ3 在决定这两种材料FIPE响应的机制中，谷间弛豫与暗激子衰变的相对重要性如何？
• RQ4 为何随着温度升高，FIPE扩展的磁场范围在WS₂与WSe₂之间存在差异？

主要发现

• 在低至20 mT的磁场下，单层WS₂中观察到FIPE，证实该效应并非仅限于WSe₂。
• FIPE的幅度随温度升高而被抑制，在WS₂和WSe₂中均在50 K以上不可检测。
• 在单层WSe₂中，FIPE的特征磁场范围随温度升高而扩大，表明谷间弛豫受到温度依赖性抑制。
• 在单层WS₂中，FIPE的磁场范围与温度无关，表明暗激子衰变主导于谷间弛豫。
• 对极化 dip 的HWHM分析表明，在WSe₂中，谷间弛豫速率γ_inter远大于衰变速率γ_relax，而在WS₂中则相反。
• 该模型通过对比两种极端情形解释了不同的场依赖与温度依赖行为：γ_inter,0 ≫ γ_relax（类WSe₂）与γ_inter,0 ≪ γ_relax（类WS₂）。”