[论文解读] Magnetic ground state of supported monatomic Fe chains from first principles

Balázs Nagyfalusi, L. Udvardi+1 more|arXiv (Cornell University)|Jun 2, 2022

Magnetic properties of thin films参考文献 55被引用 2

一句话总结

该论文提出了一种新颖的从头算优化方法，结合共轭梯度与牛顿-拉夫森技术，在密度泛函理论框架内自洽地确定支撑单原子铁链的磁性基态。该方法揭示了复杂的非共线基态，包括在Re(0001)面上具有约3.4 a₂D波长的自旋螺旋态，与实验扫描隧道显微镜结果一致，并凸显了Dzyaloshinsky-Moriya相互作用在稳定手性磁序中的关键作用。

ABSTRACT

A new computational scheme is presented based on a combination of the conjugate gradient and the Newton-Raphson method to self-consistently minimize the energy within spin-density functional theory, thus to identify the ground state magnetic order of a cluster of magnetic atoms. The applicability of the new extit{ab initio} optimization method is demonstrated on Fe chains deposited on different metallic substrates. The obtained magnetic ground states of the Fe chains on Rh(111) are analyzed in details and a good comparison is found with those gained from an extended Heisenberg model containing first principles based interaction parameters. Moreover, the effect of the different bilinear spin-spin interactions in the formation of the magnetic ground states is monitored. In case of Fe chains on Nb(110) spin-spiral configurations with opposite rotational sense are found as compared to previous spin-model results which hints on the importance of higher order chiral interactions. The wavelength of the spin-spiral states of Fe chains on Re(0001) was obtained in good agreement with scanning tunneling microscopy experiments.

研究动机与目标

• 开发一种稳健、自洽的从头算方法，用于识别有限磁性团簇中的复杂磁性基态。
• 利用第一性原理计算，确定铁链在不同金属基底（Rh(111)、Nb(110)、Re(0001)）上的磁性基态。
• 研究各向同性交换、各向异性交换以及Dzyaloshinsky-Moriya相互作用（DMI）对非共线磁序形成的影响。
• 将从头算结果与基于第一性原理参数化的自旋模型结果进行比较，评估高阶相互作用的必要性。

提出的方法

• 该方法采用改进的共轭梯度与牛顿-拉夫森算法，以在局域自旋密度泛函理论框架内最小化总能量。
• 电子结构计算采用实空间线性muffin-tin轨道方法，在原子球近似下（RS-LMTO-ASA），并考虑非共线磁性。
• 采用多重散射格林函数技术，将有限长度的铁链嵌入半无限基底（Rh、Nb、Re）中，并引入真空层。
• 包含自旋-轨道耦合以考虑Dzyaloshinsky-Moriya相互作用和非共线自旋构型。
• 该方法允许在铁链及其周围基底中，对自旋方向以及电荷/自旋密度进行无约束的完全自洽弛豫。
• 通过将从头算基态与基于第一性原理导出的交换参数的扩展Heisenberg模型结果进行比较，验证了该方法的有效性。

实验结果

研究问题

• RQ1 通过第一性原理计算，支撑在Rh(111)、Nb(110)和Re(0001)表面的单原子铁链的真实磁性基态是什么？
• RQ2 各向同性交换、局域各向异性和Dzyaloshinsky-Moriya相互作用在这些链中形成复杂非共线自旋构型的过程中分别起什么作用？
• RQ3 基于第一性原理参数的自旋模型在多大程度上能再现从头算基态？在哪些方面存在偏差？
• RQ4 为何铁链在Nb(110)表面上表现出与先前自旋模型预测相反手性的自旋螺旋态？
• RQ5 铁链在Re(0001)表面上的自旋螺旋波长是多少？与实验扫描隧道显微镜测量结果相比如何？

主要发现

• 在Re(0001)面上的15原子铁链的磁性基态为自旋螺旋态，其波长约为3.4 a₂D，与实验STM测量结果高度一致。
• 对于Rh(111)面上的铁链，偶数长度链的基态由双对耦合反铁磁单元构成，而奇数长度链则表现出几何阻挫的非共线态。
• Dzyaloshinsky-Moriya相互作用（DMI）在稳定手性自旋螺旋基态中起着关键作用，尤其在Nb(110)等体系中，相反手性的自旋螺旋态几乎简并。
• 在Nb(110)面上，该方法揭示了具有相反旋转方向的近乎简并的自旋螺旋态，与近期自旋模型研究结果一致，后者将此归因于各向同性交换与DMI之间的阻挫。
• 对于Re(0001)面上的铁链，从头算优化得到的自旋螺旋基态波长约为3.4 a₂D，与Kim等人使用自旋极化STM测得的实验值约4 a₂D非常接近。
• 从头算与自旋模型结果的比较显示，在更复杂的（非共线）磁性态中偏差更大，表明高阶自旋-自旋相互作用对精确建模至关重要。