[论文解读] Magnetic interactions in FeSe studied by first principle calculations

Shuai Wang, Fa Wang|arXiv (Cornell University)|Oct 19, 2015

Iron-based superconductors research被引用 3

一句话总结

本研究采用从头算计算方法，研究了单层和体相FeSe中的磁相互作用，发现随着晶格常数增大，单层FeSe中的磁序由反铁磁成对棋盘（PAFM）相变为条纹型共线（CAF）相，而体相FeSe仅在结构重构条件下呈现PAFM序。J₁–J₂–K₁模型拟合显示存在强且具有阻挫性的磁相互作用，且随晶格膨胀略有增强，表明磁性可能与FeSe/SrTiO₃异质结构中增强的超导性有关。

ABSTRACT

Based on first principle calculations we have investigated the evolution of magnetism in free-standing monolayer FeSe with respect to lattice constant and magnetism in bulk FeSe. The computational results show that the magnetic order in free-standing monolayer FeSe will change from anti-ferromagnetic pair-checkboard order to stripe collinear order along with enlarging lattice constant. The magnetic order in bulk FeSe will change from stripe collinear order to anti-ferromagnetic pair-checkboard order only if structure reconstruction is allowed. We use J$_1$-J$_2$-K$_1$ model to fit the calculated total energies of different magnetic orders to study magnetic interaction strengths in FeSe. The fitting results of J$_1$-J$_2$-K$_1$ indicate that magnetic interactions in FeSe are quite strong and highly frustrated, and increase slowly with enlarging lattice parameter.

研究动机与目标

• 重新审视通过晶格常数变化施加的拉伸应变对单层FeSe磁性的影响。
• 解决先前关于FeSe中磁相互作用强度报告不一致的问题。
• 确定在结构重构条件下，体相FeSe中的磁序是否可从条纹型共线相转变为成对棋盘相。
• 使用J₁–J₂–K₁模型量化磁交换相互作用，并评估其在超导Tc增强中的作用。

提出的方法

• 使用VASP进行非共线磁性计算，采用PAW赝势和GGA-PBE交换关联泛函。
• 采用密集的k点网格（单层为24×24×1，体相为18×18×18）和500 eV平面波截断能以确保收敛。
• 在单层FeSe中引入15 Å的真空层以隔离层间相互作用。
• 系统计算多种磁态的总能量：Néel序、共线序、螺旋序、四面体序、双共线序及成对棋盘序。
• 通过可变磁矩大小的总能量拟合J₁–J₂–K₁自旋哈密顿量参数。
• 应用线性自旋波理论，利用拟合得到的J₁、J₂、K₁参数计算自旋波色散关系，并与中子散射实验结果进行比较。

实验结果

研究问题

• RQ1 随着晶格常数增大，自由悬挂的单层FeSe的磁基态如何变化？
• RQ2 在允许结构重构的条件下，体相FeSe中会形成何种磁序？
• RQ3 FeSe中的磁交换相互作用（J₁、J₂、K₁）如何随晶格膨胀而变化？
• RQ4 FeSe中的磁相互作用在多大程度上表现出阻挫性？这与长程磁序的缺失有何关联？
• RQ5 能否从J₁–J₂–K₁模型预测体相FeSe的自旋波色散关系？其与BaFe₂As₂等已知体系相比如何？

主要发现

• 当晶格常数从3.765 Å增加到4.045 Å时，单层FeSe的磁序由反铁磁成对棋盘（PAFM）相变为条纹型共线（CAF）相。
• 体相FeSe仅在允许结构重构时呈现PAFM序；否则，CAF序仍为基态。
• J₁–J₂–K₁模型拟合得到的J₂/J₁比值在单层和体相FeSe中均约为0.5，表明存在强磁阻挫。
• 磁相互作用强度随晶格常数增大而缓慢增强，表明交换作用对应变的依赖性较弱。
• 在CAF磁序下，体相FeSe的自旋波色散关系带宽略大于BaFe₂As₂，该预测可通过非弹性中子散射实验验证。
• 本研究通过采用更密集的k点网格、包含非共线磁态以及考虑磁矩大小依赖的能量拟合，解决了与先前研究的不一致之处。