[论文解读] Magnetic octupoles as the order parameter for unconventional antiferromagnetism

Sayantika Bhowal, Nicola A. Spaldin|arXiv (Cornell University)|Dec 7, 2022

Magnetic properties of thin films被引用 4

一句话总结

本文提出磁八极矩作为非相对论自旋分裂（NRSS）非传统反铁磁体的基本序参量，尤其在如MnF₂等中心对称体系中。通过描述这些八极矩的铁电序，作者统一了时间反演对称性破缺与自旋分裂的描述，实现了对自旋分裂的调控，并预测了诸如非零磁康普顿散射等新现象，可用于直接实验探测。

ABSTRACT

We show that time-reversal symmetry broken, centrosymmetric antiferromagnets with nonrelativistic spin-splitting are conveniently described in terms of the ferroic ordering of magnetic octupoles. The magnetic octupoles are the lowest-order ferroically ordered magnetic quantity in this case, and so are the natural order parameter for the transition into the magnetically ordered state. They provide a unified description of the broken time-reversal symmetry and the non-relativistic spin splitting as well as a platform for manipulating the latter, and account for other phenomena, such as piezomagnetism, characteristic of this class of antiferromagnets. Unusually for antiferromagnets, we show that the magnetic octupoles cause a non-zero magnetic Compton scattering, providing a route for their direct experimental detection. We illustrate these concepts using density-functional and model calculations for the prototypical non-relativistic spin-split antiferromagnet, rutile-structure manganese difuoride, MnF2.

研究动机与目标

• 识别一种统一的序参量，用于描述时间反演对称性破缺但保持空间反演对称性的非传统反铁磁体。
• 解决传统反铁磁序参量在描述非相对论自旋分裂与时间反演对称性破缺方面的局限性。
• 为这一类反铁磁体中的最低阶多极矩——磁八极矩——提供铁电序描述。
• 通过八极矩控制实现对非相对论自旋分裂的调控，适用于自旋电子学应用。
• 预测新的实验信号，如非零磁康普顿散射，以实现对八极序的直接探测。

提出的方法

• 通过磁相互作用能的多极展开，作者识别出在时间反演对称性破缺、中心对称的反铁磁体中，磁八极矩为最低阶的铁电多极矩。
• 采用含LDA+SOC+U的密度泛函理论（DFT）方法，并利用ELK代码计算MnF₂的电子结构，以分析自旋分裂能带与多极矩。
• 应用N阶 muffin-tin 轨道（NMTO）方法，将DFT结果投影到含有效d-d跃迁积分与局域能级的紧束缚模型中。
• 通过密度矩阵的张量矩分解计算原子位置上的多极矩，重点关注来自d-d与p-p轨道的偶宇称贡献。
• 从自旋极化动量密度计算磁康普顿剖面（MCP），预测八极序下存在非零信号。
• 通过使用VASP代码的替代DFT计算验证结果，并利用Hellmann-Feynman力分析应变诱导的压磁效应。

实验结果

研究问题

• RQ1 对于时间反演对称性破缺但保持中心对称的非传统反铁磁体，合适的序参量是什么？
• RQ2 磁八极矩如何统一描述这些体系中非相对论自旋分裂与时间反演对称性破缺？
• RQ3 磁八极矩的铁电序是否能实现对非相对论自旋分裂的调控，以适用于器件应用？
• RQ4 磁八极序在反铁磁体中会产生哪些可观测的实验信号？
• RQ5 与传统反铁磁体相比，八极序反铁磁体中的磁康普顿散射信号有何不同？

主要发现

• 磁八极矩被识别为时间反演对称性破缺、中心对称反铁磁体中最低阶的铁电多极矩，因此是自然的序参量。
• 磁八极矩的铁电序统一了这些体系中非相对论自旋分裂与时间反演对称性破缺的描述。
• 该模型预测八极序反铁磁体中存在非零磁康普顿散射信号，可实现对八极序的直接实验探测。
• 八极矩描述能够解释压磁效应，并预测这些材料中存在反压磁响应。
• 对MnF₂的DFT与紧束缚模型计算证实了非相对论自旋分裂的存在，且在Mn位点上存在一致的八极矩多极。
• 在修改后的MnF₂结构中，当子晶格交换时，能带结构保持定性不变，但能带的轨道特征发生反转，证实了子晶格依赖的八极序的关键作用。