[论文解读] Magnetic order and spin-orbit coupled Mott state in double perovskite (La$_{1-x}$Sr$_x$)$_2$CuIrO$_6$

Wenjing Zhu, Jen-Chuan Tung+12 more|arXiv (Cornell University)|Aug 28, 2016

Advanced Condensed Matter Physics被引用 4

一句话总结

本研究探讨了(La₁₋ₓSrₓ)₂CuIrO₆双钙钛矿的磁性和电子性质，发现未掺杂的La₂CuIrO₆在Cu²⁺和Ir⁴⁺亚晶格上均表现出倾斜的反铁磁有序，导致弱铁磁性，净磁矩约为每化学式单元0.007 μB。通过第一性原理DFT+SOC+U计算确认其为自旋-轨道耦合的莫特绝缘体，带隙约为0.3 eV；而Sr掺杂则抑制磁有序并增加电阻率，与由无序引起的变程跳跃导电机制一致。

ABSTRACT

Double-perovskite oxides that contain both 3d and 5d transition metal elements have attracted growing interest as they provide a model system to study the interplay of strong electron interaction and large spin-orbit coupling (SOC). Here, we report on experimental and theoretical studies of the magnetic and electronic properties of double-perovskites (La$_{1-x}$Sr$_x$)$_2$CuIrO$_6$ ($x$ = 0.0, 0.1, 0.2, and 0.3). The undoped La$_2$CuIrO$_6$ undergoes a magnetic phase transition from paramagnetism to antiferromagnetism at T$_N$ $\sim$ 74 K and exhibits a weak ferromagnetic behavior below $T_C$ $\sim$ 52 K. Two-dimensional magnetism that was observed in many other Cu-based double-perovskites is absent in our samples, which may be due to the existence of weak Cu-Ir exchange interaction. First-principle density-functional theory (DFT) calculations show canted antiferromagnetic (AFM) order in both Cu$^{2+}$ and Ir$^{4+}$ sublattices, which gives rise to weak ferromagnetism. Electronic structure calculations suggest that La$_2$CuIrO$_6$ is an SOC-driven Mott insulator with an energy gap of $\sim$ 0.3 eV. Sr-doping decreases the magnetic ordering temperatures ($T_N$ and $T_C$) and suppresses the electrical resistivity. The high temperatures resistivity can be fitted using a variable-range-hopping model, consistent with the existence of disorders in these double-pervoskite compounds.

研究动机与目标

• 理解强电子关联与大自旋-轨道耦合在3d-5d双钙钛矿中的相互作用。
• 确定La₂CuIrO₆及其Sr掺杂变体的磁基态与电子结构。
• 阐明为何在(La₁₋ₓSrₓ)₂CuIrO₆中，尽管存在Cu²⁺，二维磁性却不存在，而这种现象在其他铜基双钙钛矿中常见。
• 通过第一性原理计算确定La₂CuIrO₆是否为自旋-轨道耦合的莫特绝缘体。
• 研究Sr掺杂对磁有序温度与电输运性质的影响。

提出的方法

• 通过固相反应法合成多晶(La₁₋ₓSrₓ)₂CuIrO₆（x = 0.0, 0.1, 0.2, 0.3）。
• 在宽温区内测量磁化率、磁化强度与电阻率。
• 应用包含自旋-轨道耦合（SOC）与Hubbard U校正的第一性原理密度泛函理论（DFT+SOC+U）。
• 计算Cu²⁺与Ir⁴⁺位点上的自旋与轨道磁矩，以确定倾斜反铁磁有序。
• 将高温电阻率数据拟合至变程跳跃模型，以评估无序效应。
• 对磁化率进行居里-外斯分析，以提取有效磁矩与交换相互作用。

实验结果

研究问题

• RQ1 未掺杂La₂CuIrO₆的磁基态性质是什么？是否表现出倾斜反铁磁性？
• RQ2 尽管存在Cu²⁺，为何(La₁₋ₓSrₓ)₂CuIrO₆中不存在二维磁性，而其他铜基双钙钛矿中却存在？
• RQ3 La₂CuIrO₆是否为自旋-轨道耦合的莫特绝缘体？其电子带隙大小如何？
• RQ4 Sr掺杂如何影响(La₁₋ₓSrₓ)₂CuIrO₆的磁有序温度与电阻率？
• RQ5 无序效应在多大程度上影响这些材料的高温电输运行为？

主要发现

• La₂CuIrO₆在TN ~74 K处发生磁相变，进入反铁磁态，并在TC ~52 K以下表现出弱铁磁性。
• DFT+SOC+U计算揭示其具有倾斜反铁磁基态，Cu²⁺与Ir⁴⁺亚晶格上具有相反方向的铁磁分量，导致每化学式单元净磁矩约为0.007 μB。
• 计算得到的总磁矩为2.416 μB，接近Ir⁴⁺上J_eff = 1/2态的理想值2.449 μB，表明结果一致。
• 电子结构计算证实La₂CuIrO₆为自旋-轨道耦合的莫特绝缘体，能隙约为0.3 eV。
• Sr掺杂降低了TN与TC，并抑制电阻率，高温电阻率数据与变程跳跃模型高度拟合，表明存在无序效应。
• 由于强自旋-轨道耦合，Ir⁴⁺上的轨道磁矩未被淬灭，自旋与轨道磁矩几乎平行（夹角~2.87°），这是J_eff = 1/2态的典型特征。