[论文解读] Magnetic Order Driven Ultrafast Phase Transition in NdNiO$_3$

V. Stoica, D. Puggioni+13 more|arXiv (Cornell University)|Apr 7, 2020

High-pressure geophysics and materials被引用 4

一句话总结

本研究证明，磁序是NdNiO₃中超快绝缘体-金属转变（IMT）的主要驱动力，飞秒X射线与太赫兹探测显示，光激发后磁序在180 fs内崩溃，早于结构崩塌与IMT。结果表明，相干磁致结构耦合——由光激发的跨位电荷转移驱动——控制了该转变，为在量子材料中实现超快、光致电子相调控提供了新途径。

ABSTRACT

Ultrashort x-ray pulses can be used to disentangle magnetic and structural dynamics and are accordingly utilized here to study the photoexcitation of NdNiO$_3$ (NNO), a model nickelate exhibiting structural and magnetic dynamics that conspire to induce an IMT. During the course of the photoinduced insulator to metal transition (IMT) with above gap excitation, we observe an ultrafast ($

研究动机与目标

• 为了厘清磁序、结构与电子自由度在NdNiO₃光致绝缘体-金属转变（IMT）中的作用。
• 为了确定磁序抑制、晶格畸变与电荷重分布的时序与时间尺度。
• 为了确定磁性是否作为驱动IMT的主要序参量，或仅为次级响应。
• 为了研究强关联氧化物中磁序与相干声子之间的耦合。
• 为了建立通过定制光激发实现对量子材料中电子相变超快调控的框架。

提出的方法

• 采用来自LCLS的超短X射线脉冲，以亚100 fs的时间分辨率探测NdNiO₃中的电子与磁性动力学。
• 结合时间分辨X射线吸收谱（XAS），追踪Ni 3d占据数与氧化态的变化。
• 利用太赫兹透射光谱监测绝缘能隙与集体晶格模式的演化。
• 应用密度泛函理论（DFT）计算，模拟跨位电荷转移及其对磁序与电荷序的影响。
• 开展多模式超快测量，实时关联磁性、结构与电子响应。
• 分析相干声子与磁序的耦合，以识别动态磁致结构相互作用。

实验结果

研究问题

• RQ1 磁序在NdNiO₃中光致绝缘体-金属转变的启动过程中起什么作用？
• RQ2 磁序抑制、结构畸变与电子相变的相对时间尺度是什么？
• RQ3 相干晶格模式（特别是E′声子）如何与磁性及电荷自由度耦合？
• RQ4 光激发诱导的跨位电荷转移是否直接破坏反铁磁序？
• RQ5 能否利用超快光脉冲选择性操控磁序以触发电子相变？

主要发现

• NdNiO₃中的磁序在光激发后180 fs内崩溃，早于结构崩塌与IMT。
• 反铁磁序的抑制由光激发的跨位电荷转移驱动，经DFT计算验证。
• 通过太赫兹透射探测到的绝缘相崩塌发生在450 fs，滞后于磁序抑制。
• 相干E′声子模式与磁序直接耦合，证明了超快时间尺度下的磁致结构耦合。
• 系统在Ni位表现出同时的序-无序响应，在Nd位表现出位移响应，表明磁性与晶格动力学共存。
• 结果表明，磁性是稳定绝缘相的根本序参量，而结构与电荷序则作为次级响应。