[论文解读] Magnetic Orders Proximal to the Kitaev Limit in Frustrated Triangular Systems: Application to Ba$_3$IrTi$_2$O$_9$

Andrei Catuneanu, Jeffrey G. Rau+2 more|arXiv (Cornell University)|Jul 22, 2015

Atomic and Subatomic Physics Research被引用 4

一句话总结

该论文推导出一种包含海森堡（$J$）、基塔耶夫（$K$）和对称非对角交换（$\Gamma$）项的三角晶格上 generalized $j_{\text{eff}}=1/2$ 自旋模型，并通过从头计算将其应用于 Ba$_3$IrTi$_2$O$_9$。经典相图预测其基态为条纹磁序，该结果通过紧束缚参数估算和蒙特卡洛模拟得到验证，解决了以往模型因忽略 $\Gamma$ 项而存在的局限性。

ABSTRACT

Frustrated transition metal compounds in which spin-orbit coupling (SOC) and electron correlation work together have attracted much attention recently. In the case of 5$d$ transition metals, where SOC is large, $j_ ext{eff}=1/2$ bands near the Fermi level are thought to encompass the essential physics of the material, potentially leading to a concrete realization of exotic magnetic phases such as the Kitaev spin liquid. Here we derive a spin model on a triangular lattice based on $j_ ext{eff} = 1/2$ pseudospins that interact via antiferromagnetic Heisenberg ($J$) and Kitaev ($K$) exchanges, and crucially, an anisotropic $(Γ)$ exchange. Our classical analysis of the spin model reveals that, in addition to small regions of 120$^\circ$, $\mathbb{Z}_2$ / dual-$\mathbb{Z}_2$ vortex crystal and nematic phases, the stripy and ferromagnetic phases dominate the $J$-$K$-$Γ$ phase diagram. We apply our model to the 5$d$ transition metal compound, Ba$_3$IrTi$_2$O$_9$, in which the Ir$^{4+}$ ions form layered two-dimensional triangular lattices. We compute the band structure and nearest-neighbor hopping parameters using ab-initio calculations. By combining our ab-initio and classical analyses, we predict that Ba$_3$IrTi$_2$O$_9$ has a stripy ordered magnetic ground state.

研究动机与目标

• 为包含缺失的 $\Gamma$ 交换项的受挫三角晶格铱酸盐开发一个全面的自旋模型。
• 解决现有模型在描述 Ba$_3$IrTi$_2$O$_9$ 磁性基态方面的局限性，特别是缺乏 $\Gamma$ 驱动物理机制的问题。
• 应用从头计算提取紧束缚参数，并将有效自旋哈密顿量映射到 $J$-$K$-$\Gamma$ 相图。
• 基于推导的模型和从头计算输入，预测 Ba$_3$IrTi$_2$O$_9$ 的磁性基态，解决先前理论预测中的不一致之处。

提出的方法

• 使用 $j_{\text{eff}}=1/2$ 伪自旋，从第一性原理出发推导三角晶格上的近邻自旋哈密顿量，包含来自海森堡（$J$）、基塔耶夫（$K$）和对称非对角交换（$\Gamma$）的相互作用。
• 采用朗道-蒂萨方法和经典蒙特卡洛模拟，在 $J$-$K$-$\Gamma$ 参数空间中绘制经典磁性相图。
• 执行从头算密度泛函理论（DFT）计算，以确定 Ba$_3$IrTi$_2$O$_9$ 中的能带结构和近邻跃迁参数（$t_1$、$t_2$、$t_3$、$t_2'$）。
• 利用二阶微扰理论，从跃迁参数和局域库仑相互作用（$U$、$J_H$）估算有效交换耦合（$J$、$K$、$\Gamma$、$D$）。
• 分析八面体畸变对自旋交换的影响，显示 $J_x$、$J_y$、$J_z$ 的分裂以及 Dzyaloshinskii-Moriya 相互作用的出现。
• 将预测的相与实验观测结果进行比较，并讨论可测试的特征，如自旋构型和序参量。

实验结果

研究问题

• RQ1 在包含 $J$、$K$ 和 $\Gamma$ 项的三角晶格上，$j_{\text{eff}}=1/2$ 自旋模型的完整磁性相图是什么？
• RQ2 Ba$_3$IrTi$_2$O$_9$ 中的八面体畸变如何改变有效自旋交换并影响基态？
• RQ3 与仅基于 $J$-$K$ 模型的预测相比，$\Gamma$ 交换的引入是否会稳定不同的磁序？
• RQ4 基于从头算提取的参数和完整的自旋模型，Ba$_3$IrTi$_2$O$_9$ 的预测磁性基态是什么？
• RQ5 该模型能否解释尽管接近基塔耶夫极限，Ba$_3$IrTi$_2$O$_9$ 中仍不存在 $\mathbb{Z}_2$ 旋涡晶体序的原因？

主要发现

• $\Gamma$ 交换的引入显著改变了相图，使条纹相和铁磁相成为主导基态，与仅含 $J$-$K$ 的模型形成鲜明对比。
• 从头算计算得到紧束缚参数：$t_1 = 7.4$ meV，$t_2 = -13$ meV，$t_2' = -32$ meV，$t_3 = -119$ meV，其中 $U = 2.0$ eV 且 $J_H/U = 0.2$。
• 有效交换耦合估算为：$J^x \simeq 2$ meV，$J^y \simeq 2$ meV，$J^z \simeq 6$ meV，$\Gamma \simeq -2$ meV，$D \simeq 2$ meV（在畸变情况下）。
• 在理想八面体极限下（$t_2 = t_2' = -23.5$ meV），模型得到 $J \simeq 2$ meV，$K \simeq 4$ meV，$\Gamma \simeq -2$ meV，证实了 $\Gamma$ 项的重要性。
• 经典相图显示，$J$-$K$-$\Gamma$ 模型预测在 Ba$_3$IrTi$_2$O$_9$ 的参数区域内，条纹磁序为基态。
• 该模型解释了 Ba$_3$IrTi$_2$O$_9$ 中不存在 $\mathbb{Z}_2$ 旋涡晶体序的原因，是由于 $\Gamma$ 驱动的条纹序主导了 Kitaev 引入的拓扑相。