[论文解读] Magnetic properties and magnetocaloric effects in NaZn13-type La(Fe, Al)13-based compounds

Shen Bao-Gen, Hu Feng-Xia+2 more|arXiv (Cornell University)|Dec 3, 2012

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用 5

一句话总结

本研究调查了NaZn13型La(Fe,Al)13基化合物的磁性和磁热性质，表明通过Co、C或H掺杂可将居里温度调节至接近室温，从而实现强磁热效应。对于LaFe11.5Al1.5C0.2H1.0，在5 T磁场下最大熵变可达13.8 J/kg·K，比Gd高出42%，使其成为室温磁制冷的有前途候选材料。

ABSTRACT

In this article, our recent progresses about the effects of atomic substitution, magnetic field and temperature on the magnetic and magnetocaloric properties of the LaFe13-xAlx compounds are reviewed. With the increase of aluminum content, the compounds exhibit successively an antiferromagnetic (AFM), a ferromagnetic (FM), and a mictomagnetic state. Furthermore, the AFM coupling of LaFe13-xAlx can be converted to a FM coupling by substituting Si for Al, Co for Fe and magnetic rare-earth R for La, or introducing interstitial C or H atom. However, low doping levels lead to FM clusters embedded in AFM matrix, and the resultant compounds can undergo, under appropriate applied fields, first an AFM-FM and then a FM-AFM phase transition while heated, with significant magnetic relaxation in the vicinity of the transition temperature. The Curie temperature of LaFe13-xAlx can be shifted to room temperature by choosing appropriate contents of Co, C or H, and strong magnetocaloric effect can be obtained around the transition temperature. For example, for the LaFe11.5Al1.5C0.2H1.0 compound, the maximal entropy change reaches 13.8 J/kg K for a field change of 0-5 T, occurring around the room temperature. It is 42% higher than that of Gd and, therefore, this compound is a promising room-temperature magnetic refrigerant.

研究动机与目标

• 理解随着铝含量变化，LaFe13-xAlx化合物中磁性相变的行为。
• 探讨原子取代（Co、Si、R、C、H）对磁耦合和相稳定性的影。
• 识别可将居里温度调节至室温的组成，以实现实际磁制冷应用。
• 量化掺杂化合物中的磁热效应，并评估其相对于Gd的性能。
• 研究反铁磁基体中磁性团簇的作用及其在外场诱导下的相变行为。

提出的方法

• 系统合成LaFe13-xAlx化合物，调节Al、Co、Si、C、H及稀土元素（R）的掺杂水平。
• 利用SQUID磁力计测量磁性性质，以确定居里温度和磁性转变。
• 施加磁场以研究外场诱导的相变和磁热效应。
• 从不同磁场下的磁化等温线计算磁熵变（ΔS_M）。
• 通过X射线衍射分析相变演化，并在转变温度附近进行磁性弛豫测量。
• 采用理论建模解释原子取代与磁耦合之间的相互作用。

实验结果

研究问题

• RQ1 增加Al含量如何影响LaFe13-xAlx化合物的磁性基态？
• RQ2 Co、C或H掺杂对La(Fe,Al)13化合物居里温度和磁热性能有何影响？
• RQ3 外加磁场能否诱导AFM-FM相变？其相关的弛豫动力学特性如何？
• RQ4 在接近室温条件下，掺杂La(Fe,Al)13化合物可实现的最大磁熵变是多少？
• RQ5 反铁磁基体中的磁性团簇如何影响外场诱导的相变及磁热响应？

主要发现

• 随着Al含量增加，LaFe13-xAlx从反铁磁（AFM）转变为铁磁（FM），最终形成混合（亚铁磁）状态。
• 用Co取代Fe或用C/H取代Al，可成功将LaFe13-xAlx的居里温度调节至接近室温。
• 化合物LaFe11.5Al1.5C0.2H1.0在5 T磁场下表现出13.8 J/kg·K的最大磁熵变，且发生在接近室温区域。
• 该磁热效应比元素Gd高出42%，表明其在室温磁制冷中具有更优越的性能。
• 在施加磁场并加热过程中，该材料经历AFM-FM和FM-AFM的相变序列，且在转变温度附近表现出显著的磁性弛豫。
• 通过掺杂磁性稀土元素（R）或间隙原子（C、H），可实现从AFM到FM磁耦合的调控，从而增强磁热响应。