[论文解读] Magnetic Properties of Transition-Metal Adsorbed ot-Phosphorus Monolayer: A First-principles and Monte Carlo Study

Zengyao Wang, Qingyun Wu+1 more|arXiv (Cornell University)|Jan 4, 2017

Graphene research and applications参考文献 9被引用 4

一句话总结

本研究利用第一性原理计算与蒙特卡罗模拟，探究了3d过渡金属（TM）原子掺杂八边形-四边形磷烯单层（ot-P）的磁性。研究发现，钒掺杂（5%覆盖度，位于八边形中心）的ot-P是一种稳定的二维稀磁体，其居里温度为173 K，由于具有强局域磁矩和可调的磁耦合特性，显示出在自旋电子学应用中的潜力。

ABSTRACT

Using the first-principles and Monte Carlo methods, here we systematically study magnetic properties of monolayer octagonal-tetragonal phosphorus with 3d transition-metal (TM) adatoms. Different from the puckered hexagonal black phosphorus monolayer (phosphorene or $α$-P), the octagonal-tetragonal phase of 2D phosphorus (named as ot-P or $ε$-P in this article) is buckled with octagon-tetragon structure. Our calculations show that all TMs, except the closed-shell Zn atom, are able to strongly bind onto monolayer $ot$-P with significant binding energies. Local magnetic moments (up to 6 $μ$B) on adatoms of Sc, Ti, V, Cr, Mn, Fe and Co originate from the exchange and crystal-field splitting of TM 3d orbitals. The magnetic coupling between localized magnetic states of adatoms is dependent on adatomic distances and directions. Lastly, the uniformly magnetic order is investigated to screening two-dimensional dilute ferromagnets with high Curie temperature for applications of spintronics. It is found that ot-P with V atoms homogeneously adsorbed at the centre of octagons with a concentration of 5% has the most stable ferromagnetic ground state. Its Curie temperature is estimated to be 173 K using the Monte Carlo method.

研究动机与目标

• 探索3d过渡金属原子在新型二维磷烯相ot-P上的磁性行为，该相与传统黑磷烯在结构上不同，具有褶皱的八边形-四边形结构。
• 确定TM掺杂ot-P单层的稳定性与磁有序性，重点关注局域磁矩与原子间磁耦合特性。
• 评估在二维材料中实现高居里温度铁磁性的可行性，以用于自旋电子学应用。
• 识别能够稳定铁磁基态并提升热稳定性的最优掺杂构型与浓度。

提出的方法

• 采用第一性原理密度泛函理论（DFT）计算，获得TM原子在ot-P上的结合能、电子结构与磁矩。
• 通过自旋极化DFT计算分析TM 3d轨道的交换作用与晶场分裂，以确定局域磁矩。
• 基于原子间距与相对取向评估原子间的磁耦合，揭示其对几何构型的依赖性。
• 采用蒙特卡罗模拟估算不同掺杂浓度下铁磁态的居里温度（T_C）。
• 系统筛选14种过渡金属元素（Sc至Zn），识别出具有强结合能与有利磁性的元素。
• 通过比较不同掺杂位点与浓度下的总能与磁有序性，确定最稳定的铁磁构型。

实验结果

研究问题

• RQ1 哪些3d过渡金属原子在ot-P单层上表现出强结合能与显著的局域磁矩？
• RQ2 TM原子间的磁耦合如何依赖于其在ot-P晶格中的原子间距与空间取向？
• RQ3 TM掺杂ot-P的铁磁基态的居里温度是多少？是否可通过优化掺杂浓度与位点选择进一步提升？
• RQ4 ot-P能否稳定存在二维稀磁相，适用于自旋电子学应用？
• RQ5 哪种TM掺杂ot-P构型展现出最高的铁磁有序热稳定性？

主要发现

• 除Zn外，所有3d过渡金属均与ot-P单层强结合，结合能表明其具有高稳定性。
• Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe与Co原子在ot-P上表现出高达6 μB的局域磁矩，源于3d轨道的交换作用与晶场分裂。
• 原子间的磁耦合对原子间距与相对取向敏感，最优间距下铁磁排列占优。
• 在八边形中心以5%覆盖度掺杂钒的ot-P体系表现出最稳定的铁磁基态。
• 通过蒙特卡罗模拟估算，该钒掺杂体系的居里温度为173 K，若进一步提升，有望实现室温应用。
• Zn虽为闭壳层结构，但结合能弱且磁性可忽略，证实其无法诱导铁磁性。