[论文解读] Magnetic structure and orbital ordering in KCrF3 perovskite

Yongguang Xiao, Yuehua Su+7 more|arXiv (Cornell University)|Sep 16, 2010

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 5被引用 11

一句话总结

本研究利用中子粉末衍射技术研究了KCrF3钙钛矿的磁性和轨道有序性，揭示了在79.5 K以下存在四个相变的复杂磁相图。研究识别出非公度和公度反铁磁态、在9.5 K以下出现的弱铁磁性，并将其与Jahn-Teller畸变及竞争交换相互作用联系起来，确立了KCrF3作为强自旋-轨道-晶格耦合的典型轨道有序体系。

ABSTRACT

KCrF3 represents another prototypical orbital-ordered perovskite, where Cr2+ possesses the same electronic configuration of 3d4 as that of strongly Jahn-Teller distorted Mn3+ in many CMR manganites. The crystal and magnetic structures of KCrF3 compound are investigated by using polarized and unpolarized neutron powder diffraction methods. The results show that the KCrF3 compound crystallizes in tetragonal structure at room temperature and undergoes a monoclinic distortion with the decrease in temperature. The distortion of the crystal structure indicates the presence of cooperative Jahn-Teller distortion which is driven by orbital ordering. With decreasing temperature, four magnetic phase transitions are observed at 79.5, 45.8, 9.5, and 3.2 K, which suggests a rich magnetic phase diagram. Below T_N = 79.5 K, the Cr2+ moment orders in an incommensurate antiferromagnetic arrangement, which can be defined by the magnetic propagation vector (1/2$\pm\,$$δ\,$, 1/2$\pm\,$$δ\,$, 0). The incommensurate-commensurate magnetic transition occurs at 45.8 K and the magnetic propagation vector locks into (1/2, 1/2, 0) with the Cr moment of 3.34(5) $μ_B \,$ aligned ferromagnetically in (220) plane, but antiferromagnetically along [110] direction. Below 9.5 K, the canted antiferromagnetic ordering and weak ferromagnetism arise from the collinear antiferromagnetic structure, while the Dzyaloshinskii-Moriya interaction and tilted character of the single-ion anisotropy might give rise to the complex magnetic behaviors below 9.5 K.

研究动机与目标

• 阐明KCrF3的磁结构和轨道有序性，KCrF3是一种具有d4 Cr2+离子的典型轨道有序钙钛矿体系。
• 研究KCrF3中晶格畸变、轨道有序性和磁有序性之间的相互作用。
• 利用中子衍射和热力学测量手段，确定79.5 K以下观察到的多重磁相变的本质。
• 探讨在9.5 K以下弱铁磁性和自旋倾斜反铁磁有序的起源，考虑Dzyaloshinskii-Moriya相互作用和单离子各向异性效应的影响。

提出的方法

• 对多晶KCrF3进行极化与非极化中子粉末衍射（NPD），以确定其晶体结构和磁结构。
• 在2.5 K至300 K范围内测量磁化率和比热，以识别相变和奈尔温度。
• 利用NPD数据分析磁衍射峰强度和传播矢量，以区分非公度和公度磁态。
• 采用磁传播矢量 q = (1/2 ± δ, 1/2 ± δ, 0) 描述非公度相，q = (1/2, 1/2, 0) 描述公度相。
• 评估CrF6八面体倾斜和超交换角在稳定非公度磁序中的作用。
• 评估Dzyaloshinskii-Moriya相互作用和单离子各向异性对9.5 K以下非共线磁结构的贡献。

实验结果

研究问题

• RQ1 在79.5 K以下，KCrF3的磁结构是什么？其随温度如何演化？
• RQ2 KCrF3中的协同Jahn-Teller畸变如何影响轨道有序性和磁有序性？
• RQ3 在45.8 K发生的非公度-公度磁相变的成因是什么？竞争交换相互作用在此过程中起什么作用？
• RQ4 在9.5 K以下弱铁磁性和自旋倾斜反铁磁有序的起源是什么？
• RQ5 晶格畸变和轨道有序性如何与KCrF3中观测到的磁相变相关联？

主要发现

• 随着温度降低，KCrF3发生四角相到单斜相的结构相变，该相变由协同Jahn-Teller畸变驱动。
• 在79.5 K、45.8 K、9.5 K和3.2 K处观察到四个磁相变，表明其具有丰富的磁相图。
• 在79.5 K以下，Cr2+自旋磁矩形成非公度反铁磁态，其传播矢量为 q = (1/2 ± δ, 1/2 ± δ, 0)，其中δ ≈ 0.01（在47.7 K时）。
• 在45.8 K时，系统发生非公度到公度相变，锁定为 q = (1/2, 1/2, 0)，Cr2+自旋磁矩（3.34(5) μB）在(220)平面内呈铁磁排列。
• 在9.5 K以下，出现自旋倾斜反铁磁有序和弱铁磁性，可能源于Dzyaloshinskii-Moriya相互作用和倾斜的单离子各向异性。
• 在10 K以下的磁结构与弱铁磁性和自旋倾斜反铁磁性的混合态一致，且从9.8 K到2.5 K期间，(1/2 1/2 0)衍射峰强度无显著变化。