[论文解读] Magnetically driven metal-insulator transition in NaOsO3

Stuart Calder, Garlea, V. O.+11 more|UCL Discovery (University College London)|Feb 7, 2012

Advanced Condensed Matter Physics被引用 6

一句话总结

本研究首次通过实验提供了NaOsO3中Slater金属-绝缘体转变（MIT）的决定性证据，该转变由约410 K时的长程共格G型反铁磁有序驱动。该转变是连续的，源于周期性磁势引起的能带分裂，而非电子关联或自旋-轨道耦合效应，确立了在3D钙钛矿氧化物中存在典型的巡游电子Slater MIT。

ABSTRACT

The metal-insulator transition (MIT) is one of the most dramatic manifestations of electron correlations in materials. Various mechanisms producing MITs have been extensively considered, including the Mott (electron localization via Coulomb repulsion), Anderson (localization via disorder) and Peierls (localization via distortion of a periodic 1D lattice). One additional route to a MIT proposed by Slater, in which long-range magnetic order in a three dimensional system drives the MIT, has received relatively little attention. Using neutron and X-ray scattering we show that the MIT in NaOsO3 is coincident with the onset of long-range commensurate three dimensional magnetic order. Whilst candidate materials have been suggested, our experimental methodology allows the first definitive demonstration of the long predicted Slater MIT. We discuss our results in the light of recent reports of a Mott spin-orbit insulating state in other 5d oxides.

研究动机与目标

• 确定NaOsO3中连续金属-绝缘体转变（MIT）的微观起源，该转变曾被认为可能是Slater MIT的候选机制。
• 确定长程共格三维反铁磁（AFM）有序是否与MIT同时发生，这是Slater转变所必需的条件。
• 评估自旋-轨道耦合（SOC）和电子关联（U）在绝缘态形成中的作用，与Mott或自旋-轨道驱动的绝缘机制进行对比。
• 确定MIT是否仅由磁序驱动，而与结构畸变或强库仑相互作用无关。

提出的方法

• 采用中子粉末衍射（NPD）在MIT温度附近（约410 K）探测长程磁序并精修晶体结构，结合Rietveld精修与SARA分析。
• 在HB-1谱仪上进行偏振与非偏振弹性中子散射实验，确认磁序的性质与对称性，测得翻转比为14。
• 在APS光束线6-ID-B进行磁共振X射线散射（MRXS），测量L2和L3边的共振散射比，以探测轨道与自旋构型。
• 采用FDMNES进行从头算计算，结合DFT-LSDA及可变的U和SOC参数，模拟MRXS谱并与其实验结果对比。
• 通过NPD精修中布拉格峰位置与χ²值的热演化分析，排除了一级结构相变的可能性。
• 分析聚焦于T MIT附近无杰恩-特勒畸变或对称性破缺的证据，支持纯粹电子机制。

实验结果

研究问题

• RQ1 NaOsO3中的金属-绝缘体转变是否与长程共格三维反铁磁有序的出现同时发生？
• RQ2 NaOsO3中的MIT是否仅由磁序驱动，而电子关联（U）或自旋-轨道耦合（SOC）的贡献可忽略？
• RQ3 MIT处电子能带结构的变化性质如何？是否符合Slater机制的预测？
• RQ4 Os5+（5d3）的半满t2g亚壳层在绝缘相中是否保持简并，或是否因SOC或杰恩-特勒效应而分裂？
• RQ5 实验MRXS结果与包含U和SOC的从头算模拟相比如何？它们揭示了何种电子构型？

主要发现

• NaOsO3中的MIT发生于T MIT ≈ 410 K，且为连续转变，无一级结构相变的证据，表现为布拉格峰位置平滑的热位移及χ²值在温度范围内稳定（2.29–3.29）。
• 在T MIT处确立了长程共格G型反铁磁有序，中子散射证实了磁结构因子，提供了能带分裂所必需的周期性势场。
• Os5+的磁矩降低至约1 μB，与巡游电子行为及Os d与O p轨道之间增强的杂化一致，而非局域磁矩。
• MRXS测量显示L3:L2共振散射比仅在U和SOC设为零时与从头算模拟结果匹配，表明SOC与电子关联在绝缘态中作用可忽略。
• 绝缘相中t2g轨道保持简并，无杰恩-特勒畸变或对称性破缺的证据，支持纯粹的Slater MIT机制。
• NaOsO3实现了高于室温的连续3D Slater MIT，是首个在3D体系中被实验证实的该长期预测机制的实例。