[论文解读] Magnetism in artificial Ruddlesden-Popper iridates leveraged by structural distortions

Meyers, D., Cao, Yue+19 more|arXiv (Cornell University)|Jul 27, 2017

Advanced Condensed Matter Physics被引用 37

一句话总结

本研究证明，人工 Ruddlesden-Popper 铱酸盐超晶格（nSIO/1STO）在双层体系中表现出c轴方向的共线反铁磁序，该结果通过方位角共振弹性X射线散射和共振非弹性X射线散射（RIXS）得到证实。双层体系中的自旋波隙（55 meV）因结构畸变而降低至体相Sr3Ir2O7的近一半，这些畸变包括c轴方向Ir-O-Ir键的弯曲以及局域环境的变化，凸显了自旋-轨道耦合在铱酸盐中对微小晶格变化的高敏感性。

ABSTRACT

We report on the tuning of magnetic interactions in superlattices composed of single and bilayer SrIrO$_3$ inter-spaced with SrTiO$_3$. Magnetic scattering shows predominately $c$-axis antiferromagnetic orientation of the magnetic moments for the bilayer justifying these systems as viable artificial analogues of the bulk Ruddlesden-Popper series iridates. Magnon gaps are observed in both superlattices, with the magnitude of the gap in the bilayer being reduced to nearly half that in its bulk structural analogue, Sr$_3$Ir$_2$O$_7$. We assign this to modifications in the anisotropic exchange driven by bending of the $c$-axis Ir-O-Ir bond and subsequent local environment changes, as detected by x-ray diffraction and modeled using spin wave theory. These findings explain how even subtle structural modulations driven by heterostructuring in iridates are leveraged by spin orbit coupling to drive large changes in the magnetic interactions.

研究动机与目标

• 解决关于人工双层SrIrO3/SrTiO3超晶格（2SIO/1STO）磁基态的争议，此前报道其为自旋倾斜的面内反铁磁性，尽管其结构与体相Sr3Ir2O7相似。
• 利用方位角共振弹性X射线散射（REXS）直接探测nSIO/1STO超晶格中的磁序方向和交换耦合。
• 利用共振非弹性X射线散射（RIXS）量化磁激发谱和自旋波隙，以评估异质外延结构对磁相互作用的影响。
• 将观测到的磁各向异性和自旋波隙变化与特定结构畸变（尤其是Ir-O-Ir键弯曲和局域环境改变）联系起来。
• 确定人工超晶格是否可作为体相Ruddlesden-Popper铱酸盐的真实类比，特别是在通过结构调控实现磁基态调制方面。

提出的方法

• 通过脉冲激光沉积在单晶衬底上生长高质量的[nSIO/1STO]×m超晶格（n=1,2；m=60,30）。
• 采用具有方位角依赖性的共振弹性X射线散射（REXS）测量以确定磁矩取向（c轴与面内方向）。
• 在Ir L3边以35 meV能量分辨率获取共振非弹性X射线散射（RIXS）谱，以探测自旋波激发色散关系和能隙。
• 通过X射线衍射和结构精修量化超晶格中的八面体畸变、键角以及Ir-O-Ir键的弯曲程度。
• 利用自旋波理论建模磁激发色散，提取交换耦合参数，并与体相Sr3Ir2O7和Sr2IrO4进行比较。
• 将实验RIXS数据与理论预测进行对比，以验证c轴磁序，并评估氧空位和应变的作用。

实验结果

研究问题

• RQ1 双层SrIrO3/SrTiO3超晶格（2SIO/1STO）是否表现出与体相Sr3Ir2O7相同的c轴共线反铁磁序，还是如先前报道的那样为自旋倾斜的面内反铁磁序？
• RQ2 结构畸变（尤其是c轴方向Ir-O-Ir键弯曲和局域环境变化）如何影响人工铱酸盐超晶格中的各向异性交换耦合和自旋波隙？
• RQ3 自旋-轨道耦合在多大程度上增强了磁相互作用对这些异质结构中微小晶格畸变的敏感性？
• RQ4 观测到的自旋波隙显著减小（从体相中的约100 meV降至2SIO/1STO中的55 meV）能否通过四角畸变和Ir-O-Ir键角变化得到定量解释？
• RQ5 外延应变和氧空位在稳定或破坏这些人工体系中c轴磁序方面起什么作用？

主要发现

• 2SIO/1STO中的磁基态被确认为c轴共线反铁磁序，解决了先前争议，并与体相Sr3Ir2O7一致。
• 方位角REXS扫描显示在90°方位角处出现明显最大强度，与c轴磁矩的预期响应相符，从而排除了面内磁序的可能性。
• RIXS测量显示2SIO/1STO中的自旋波隙为55 meV，仅为体相Sr3Ir2O7中92–100 meV自旋波隙的一半。
• 自旋波隙的减小归因于四角畸变的显著降低和Ir-O-Ir键的弯曲，该结论通过X射线衍射和结构精修得到证实。
• 自旋波理论建模证实，由结构畸变驱动的各向异性交换耦合变化是导致自旋波隙减小和c轴磁序稳定的根本原因。
• 研究结果表明，即使在异质结构铱酸盐中存在微小的结构调制，强自旋-轨道耦合也能将其放大，从而显著改变磁相互作用，使体系趋近于ab面与c轴反铁磁体之间的量子临界点。