[论文解读] Magneto-excitons in large area CVD grown monolayer MoS$_{2}$ and MoSe$_{2}$ on sapphire

Anatolie Mitioglu, Krzysztof Gałkowski+6 more|HAL (Le Centre pour la Communication Scientifique Directe)|Feb 3, 2016

Quantum and electron transport phenomena被引用 5

一句话总结

本研究利用磁光光谱技术，研究了在蓝宝石衬底上大面积CVD生长的单层MoS₂和MoSe₂中的谷Zeeman分裂。研究发现谷g因子约为-4.5，表明本征应变（约0.2%）影响极小，且电子性质与机械剥离样品无明显差异，支持CVD生长的过渡金属二硫属化物在可扩展谷电子器件中的应用。

ABSTRACT

Magneto transmission spectroscopy was employed to study the valley Zeeman effect in large-area monolayer MoS$_{2}$ and MoSe$_{2}$. The extracted values of the valley g-factors for both A- and B-exciton were found be similar with $g_v \simeq -4.5$. The samples are expected to be strained due to the CVD growth on sapphire at high temperature ($700^\circ$C). However, the estimated strain, which is maximum at low temperature, is only $\simeq 0.2\%$. Theoretical considerations suggest that the strain is too small to significantly influence the electronic properties. This is confirmed by the measured value of valley g-factor, and the measured temperature dependence of the band gap, which are almost identical for CVD and mechanically exfoliated MoS$_2$.

研究动机与目标

• 研究在蓝宝石衬底上大面积CVD生长的单层MoS₂和MoSe₂中的谷Zeeman效应。
• 确定在高温CVD生长过程中因晶格失配引起的应变是否显著改变电子性质。
• 比较CVD生长的TMDs与机械剥离样品在谷g因子和温度依赖的带隙演化方面的差异。
• 评估应变在调节过渡金属二硫属化物中谷磁矩和激子性质方面的作用。

提出的方法

• 使用圆偏振光（σ⁺, σ⁻）进行偏振分辨磁光吸收光谱测量，以选择性探测±K谷跃迁。
• 施加最高达65 T的磁场，测量激子跃迁分裂随磁场线性变化的关系，从而提取谷g因子。
• 采用O’Donnell和Chen的单振子模型拟合MoS₂中温度依赖的带隙演化，结合声子耦合和激子结合能。
• 基于MoS₂与蓝宝石之间热收缩差异估算应变，假设带隙的应变移位为70 meV/%。
• 将实验测得的g因子和带隙温度依赖性与理论预测及SiO₂/Si衬底上机械剥离MoS₂的数据进行比较。
• 进行DFT计算以评估晶胞间贡献对谷磁矩的影响，但发现其与实验结果不一致。

实验结果

研究问题

• RQ1 在高磁场下，CVD生长的单层MoS₂和MoSe₂中谷g因子的值是多少？
• RQ2 与蓝宝石衬底晶格失配引起的应变在多大程度上影响CVD生长TMDs的谷Zeeman分裂？
• RQ3 CVD生长MoS₂中A激子带隙的温度依赖性与SiO₂/Si衬底上机械剥离MoS₂相比如何？
• RQ4 所观测到的谷g因子值能否由包含应变和晶胞间贡献的理论模型解释？
• RQ5 CVD生长TMDs的电子行为是否足够类似于机械剥离TMDs，以支持其在可扩展谷电子器件中的应用？

主要发现

• MoS₂中A激子的低温谷g因子为gᵥ ≈ -4.5 ± 0.1，B激子为gᵥ ≈ -4.3 ± 0.1。
• 对于MoSe₂，A激子的低温谷g因子为gᵥ = -4.4 ± 0.1，表明不同材料间具有一致性。
• 谷g因子从2 K到120 K几乎保持不变，表明谷分裂具有微弱的温度依赖性。
• 估算CVD生长MoS₂在2 K时的应变为~0.2%，但其对电子性质的影响可忽略不计，这一点由带隙测量结果证实。
• CVD MoS₂中A激子带隙的温度依赖性与SiO₂/Si衬底上机械剥离MoS₂一致，使用O’Donnell和Chen模型拟合得到E(0) = 1.948 eV和⟨ħω⟩ = 24.25 meV。
• 预期的应变引起的带隙移位（约8 meV）远小于温度变化引起的70 meV变化，证实应变并非带隙演化的主要因素。