[论文解读] Magnetochiral Charge Pumping due to Charge Trapping and Skin Effect in Chirality-Induced Spin Selectivity

Zhao, Yufei, Zhang, Kai+3 more|arXiv (Cornell University)|Jan 10, 2022

Molecular Junctions and Nanostructures被引用 8

一句话总结

本文提出，手性诱导自旋选择性（CISS）磁阻并非仅源于自旋过滤，而是由电致磁各向异性（EMCA）驱动的电荷捕获与非线性隧穿势垒调制所致。通过建模表面势垒变化引起的势垒高度改变，该理论解释了CISS器件中巨大的非互易磁阻——违反了Onsager互易性——同时将EMCA的对称性与实验观测结果相协调。

ABSTRACT

Chirality-induced spin selectivity (CISS) generates giant spin polarization in transport through chiral molecules, paving the way for novel spintronic devices and enantiomer separation. Unlike conventional transport, CISS magnetoresistance (MR) violates Onsager's reciprocal relation, exhibiting significant resistance changes when reversing electrode magnetization at zero bias. However, its underlying mechanism remains unresolved. In this work, we propose that CISS MR originates from charge trapping that modifies the electron tunneling barrier and circumvents Onsager's relation, distinct from previous spin polarization-based models. Charge trapping is governed by the non-Hermitian skin effect, where dissipation leads to exponential wavefunction localization at the ferromagnet-chiral molecule interface. Reversing magnetization or chirality alters the localization direction, changing the occupation of impurity/defect states in the molecule (i.e., charge trapping) -- a phenomenon we term magnetochiral charge pumping. Our theory explains why CISS MR can far exceed the ferromagnet spin polarization and why chiral molecules violate the reciprocal relation but chiral metals do not. Furthermore, it predicts exotic phenomena beyond the conventional CISS framework, including asymmetric MR induced by magnetic fields alone (without ferromagnetic electrodes), as confirmed by recent experiments. This work offers a deeper understanding of CISS and opens avenues for controlling electrostatic interactions in chemical and biological systems through the magnetochiral charge pumping.

研究动机与目标

• 解决长期存在的难题：尽管EMCA遵守Onsager互易关系，但为何CISS磁阻（MR）会违反该关系？
• 解释手性分子器件中异常大的MR比值（超过60%）的原因，这些现象无法用标准自旋过滤模型解释。
• 将实验可测物理量——表面势与隧穿电导率——与底层隧穿势垒调制联系起来。
• 建立一个理论框架，连接EMCA、电荷捕获与手性分子结中的非平衡输运行为。
• 提出一种新平台：利用扭曲的范德华异质结构，以分离并探测手性、自旋-轨道耦合与关联效应在CISS输运中的作用。

提出的方法

• 构建一个隧穿势垒模型，其中EMCA诱导的电荷捕获改变有效势垒高度，从而非线性地调节隧穿电阻。
• 基于Simmons隧穿公式构建非线性输运模型，描述偏压依赖的电导率，并从实验I-V曲线中提取势垒调制。
• 应用Onsager互易关系以区分EMCA（互易）与CISS MR（非互易），识别对称性破缺机制。
• 将三份研究（参考文献50、41、17）的实验I-V数据进行拟合，以提取有效势垒高度调制与表面势变化。
• 提出一种基于扭曲双层范德华材料的垂直异质结构器件，用于探测CISS与EMCA效应，具备可调手性与磁性。
• 通过群论与能带结构分析，研究自旋-轨道耦合与平坦能带在2D材料中增强EMCA与CISS效应的作用。

实验结果

研究问题

• RQ1 如何在不违反平衡态微观可逆性的情况下，解释CISS器件中巨大的非互易磁阻？
• RQ2 观测到的I-V曲线非互易性的物理起源是什么？它与EMCA的互易行为有何本质区别？
• RQ3 EMCA诱导的电荷捕获在多大程度上改变了隧穿势垒？这一机制能否解释巨大的MR比值？
• RQ4 实验测得的表面势变化能否与器件中势垒高度调制进行定量关联？
• RQ5 扭曲的范德华异质结构能否作为可调平台，以解耦并研究手性、磁性与自旋-轨道耦合在CISS输运中的作用？

主要发现

• 本文识别出EMCA诱导的电荷捕获是打破Onsager互易性的关键机制，解释了CISS器件中非互易I-V响应的起源。
• 从实验I-V曲线中提取的势垒高度调制表现出对偏压的非线性依赖，与观测到的MR比值超过60%的结果一致。
• 实验中测得的表面势变化（如参考文献50所示）与电荷捕获强相关，支持该模型的物理基础。
• 隧穿势垒模型成功拟合了多份研究的实验数据，包括MR比值极高的案例（如参考文献17）。
• 提出扭曲的范德华异质结构是分离与调控CISS与EMCA效应的有前途平台，尤其适用于绝缘态或平坦能带区域。
• 该模型通过揭示电荷捕获在非平衡态下破坏时间反演对称性，调和了EMCA（遵守互易性）与CISS MR（违反互易性）之间的表观矛盾。