[论文解读] Magnetocrystalline Anisotropy of Fe-based $L1_0$ Alloys: Validity of Approximate Methods to Treat the Spin-Orbit Interaction

M. Blanco-Rey, Jorge I. Cerdá+1 more|arXiv (Cornell University)|Nov 29, 2018

Magnetic properties of thin films参考文献 62被引用 14

一句话总结

本研究利用含自旋-轨道耦合的密度泛函理论（DFT），评估了近似方法——非自洽（NSCF）和二阶微扰理论（2PT）——在Fe基L1₀合金中计算磁晶各向异性能（MAE）的准确性。2PT方法在FeCo、FeCu和FePd中能准确预测MAE，但在较重的5d元素合金（Pt、Au）中失效，因强自旋-轨道耦合破坏了微扰假设；而NSCF方法在所有体系中均保持稳健。

ABSTRACT

First-principles calculations are used to gauge different levels of approximation to calculate the magnetocrystalline anisotropy energies (MAE) of five $L1_0$ FeMe alloys (Me=Co, Cu, Pd, Pt, Au). We find that a second-order perturbation (2PT) treatment of the spin-orbit interaction (SOI) breaks down for the alloys containing heavier ions, while it provides a very accurate description of the MAE behaviour of FeCo, FeCu, and FePd. Moreover, the robustness of the 2PT approximation is such that in these cases it accounts for the MAE of highly-non-neutral alloys and, thus, it can be used to predict their performance when dopants are present or when they are subject to applied gate bias, which are typical conditions in working magnetoelectric devices. We also observe that switching of the easy axis direction can be induced in some of these alloys by addition or removal of, at least, one electron per cell. In all cases, the details of the bandstructure are responsible for the finally observed MAE value and, therefore, suggest a limited predicting power of models based on the expected orbital moment values and bandwidths. Finally, we have confirmed the importance of various calculation parameters to obtain converged MAE values, in particular, those related to the accuracy of the Fermi level determination.

研究动机与目标

• 评估在Fe基L1₀合金中，对自旋-轨道相互作用（SOI）的近似处理在预测磁晶各向异性能（MAE）时的有效性。
• 确定二阶微扰理论（2PT）近似在MAE计算中保持准确的适用条件。
• 研究电子能带结构和电荷中性偏差对MAE的影响，特别是掺杂或栅压作用下的情况。
• 识别DFT计算中影响MAE值收敛的关键计算参数。
• 探索通过电子掺杂或应变实现电场诱导磁各向异性开关的可行性。

提出的方法

• 执行完全相对论、完全自洽（SCF）DFT计算作为FeMe（Me = Co, Cu, Pd, Pt, Au）L1₀合金中MAE的参考标准。
• 应用非自洽（NSCF）近似，即在标量相对论DFT之后添加SOI，且不重新优化电荷密度。
• 使用二阶微扰理论（2PT）从标量相对论Kohn-Sham态计算MAE，依赖于SOI算符的矩阵元。
• 采用最大局域化Wannier函数（MLWFs）进行能带结构插值，以电子数为变量计算MAE。
• 在不同SOI强度（ξ从~0.05 eV到~0.5 eV）下，将2PT与NSCF结果与SCF参考值进行比较。
• 分析DFT计算中费米能级精度和展宽参数对收敛性的影响。

实验结果

研究问题

• RQ1 在自旋-轨道耦合强度变化的Fe基L1₀合金中，二阶微扰理论（2PT）近似计算MAE的准确性如何？
• RQ2 NSCF近似是否能在整个FeMe系列中可靠再现SCF参考的MAE值，特别是对重的5d元素？
• RQ3 除了轨道磁矩和能带宽度外，能带结构细节在多大程度上决定了最终的MAE值？
• RQ4 在非中性条件下（如电子掺杂或外加栅压）下，2PT方法能否准确预测MAE行为？
• RQ5 能否通过调节电子数实现磁各向异性开关？该现象是否可被近似SOI处理方法捕捉？

主要发现

• 在FeCo、FeCu和FePd中（ξ ~ 0.05–0.1 eV），2PT近似能准确再现MAE，此时自旋-轨道耦合适中。
• 在FePt和FeAu中（ξ ~ 0.5 eV），2PT方法失效，因强自旋-轨道耦合破坏了微扰假设。
• NSCF方法在所有合金中均能提供可靠的MAE估计，包括含重5d元素的体系。
• MAE并非仅由费米能级附近未占据的少数自旋Fe d态决定，而是显著受费米能级以下数eV处态的影响。
• 只要SOI强度较弱且MLWFs近似为球谐函数，2PT方法可预测电子掺杂或偏压下的MAE趋势。
• 通过每个晶胞增加或减少至少一个电子，可诱导磁易轴切换，表明可通过掺杂或应变实现磁各向异性调控。