[论文解读] Making ab initio QED functional(s): Non-perturbative and photon-free effective frameworks for strong light-matter coupling

C. Schäfer, Florian Buchholz+3 more|arXiv (Cornell University)|Jun 14, 2021

Strong Light-Matter Interactions参考文献 88被引用 71

一句话总结

本文提出了一种非微扰、无光子的从头算量子电动力学（QED）形式化方法，该方法仅作用于物质希尔伯特空间，从而实现了强光-物质耦合的精确且计算上可行的模拟。该框架在关键极限下恢复了精确的QED结果——零耦合和无限耦合、无限频率以及均匀系统——同时实现了量子电动力学密度泛函理论（QEDFT）的简单、频率和极化依赖的局域密度型泛函。

ABSTRACT

Strong light-matter coupling provides a promising path for the control of quantum matter where the latter is routinely described from first-principles. However, combining the quantized nature of light with this ab initio tool set is challenging and merely developing, as the coupled light-matter Hilbert space is conceptually different and computational cost quickly becomes overwhelming. In this work, we provide a non-perturbative photon-free formulation of quantum electrodynamics (QED) in the long-wavelength limit, which is formulated solely on the matter Hilbert space and can serve as an accurate starting point for such ab initio methods. The present formulation is an extension of quantum mechanics that recovers the exact results of QED for the zero- and infinite-coupling limit, the infinite-frequency as well as the homogeneous limit and we can constructively increase its accuracy. We show how this formulation can be used to devise approximations for quantum-electrodynamical density-functional theory (QEDFT), which in turn also allows to extend the ansatz to the full minimal-coupling problem and to non-adiabatic situations. Finally, we provide a simple local-density-type functional that takes the strong coupling to the transverse photon-degrees of freedom into account and includes the correct frequency and polarization dependence. This is the first QEDFT functional that accounts for the quantized nature of light while remaining computationally simple enough to allow its application to a large range of systems. All approximations allow the seamless application to periodic systems.

研究动机与目标

• 开发一种非微扰、无光子的从头算QED形式化方法，避免耦合物质-光子希尔伯特空间的指数级增长。
• 构建一种仅含物质的理论，使其在零耦合和无限耦合等基本物理极限下恢复精确的QED结果。
• 实现量子电动力学密度泛函理论（QEDFT）的精确且计算上可处理的近似推导。
• 提供一种可系统性改进的框架，既能考虑量子化光场效应，又适用于周期性系统和非绝热动力学。

提出的方法

• 通过将光子算符用物质自由度表示，提出一种无光子QED的重新表述，将主要场涨落嵌入物质部分。
• 利用完整QED问题的截断基展开系统性提升精度，并收敛至精确的QED解。
• 推导出一种保留非微扰光-物质关联的仅物质有效哈密顿量，并在极限情况下恢复精确结果。
• 基于相同的仅物质变分假设，构建QEDFT的轨道依赖近似，确保与非微扰框架的一致性。
• 提出一种简单的局域密度型泛函，通过基于物质的参数包含光子场的频率和极化依赖性。
• 通过有效仅物质表述，确保与周期性系统的兼容性，并扩展至非绝热和最小耦合情形。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否构建一种无光子、非微扰的QED框架，以在不显式引入光子自由度的情况下精确捕捉强光-物质耦合？
• RQ2 所提出的仅物质表述是否能在零耦合、无限耦合以及均匀电子气等关键物理极限下恢复精确的QED结果？
• RQ3 该框架能否用于推导出一种实用且计算高效的量子电动力学密度泛函理论（QEDFT）泛函？
• RQ4 如何在保持物理一致性的前提下，系统性地提升有效理论的精度？
• RQ5 该框架能否扩展至周期性系统中的非绝热和最小耦合问题？

主要发现

• 所提出的无光子QED形式化在零耦合和无限耦合极限下，以及在无限频率和均匀极限下，精确恢复了QED解。
• 通过完整QED问题的基展开，该框架可系统性改进，随着截断程度增加而收敛至精确结果。
• 构建了一种包含光子场频率和极化依赖性的QEDFT局域密度型泛函，其依赖于基于物质的参数。
• 有效理论可无缝应用于周期性系统，并扩展至非绝热和最小耦合情形。
• 该方法为强光-物质耦合提供了一种计算上可行的从头算起点，避免了耦合物质-光子希尔伯特空间的指数级增长。
• 该方法为标准量子力学提供了一种一致的非微扰替代方案，将光与物质统一于单一的有效仅物质描述中。