[论文解读] Manipulating Coherent Light Matter Interaction: Continuous Transition between Strong Coupling and Weak Coupling in MoS2 Monolayer Coupled with Plasmonic Nanocavities

Songyan Hou, Xingli Wang+11 more|arXiv (Cornell University)|Apr 24, 2019

Strong Light-Matter Interactions被引用 5

一句话总结

本研究通过调节介电间隔层厚度，实现了在单层MoS2与等离子体纳米腔耦合系统中从弱耦合到强耦合的连续过渡。通过将间隔层从厚变薄至超薄，系统在室温下实现了具有创纪录190 meV Rabi劈裂的极化子，其机制得益于局域态密度的增强以及在超紧凑Ag/Au纳米天线结构中的相干耦合。

ABSTRACT

Strong interactions between surface plasmons in ultra-compact nanocavities and excitons in two dimensional materials have attracted wide interests for its prospective realization of polariton devices at room temperature. Here, we propose a continuous transition from weak coupling to strong coupling between excitons in MoS2 monolayer and highly localized plasmons in ultra-compact nanoantenna. The nanoantenna is assembled by a silver nanocube positioned over a gold film and separated by a dielectric spacer layer. We observed a 1570-fold enhancement in the photoluminescence at weak coupling regime in hybrid nanocavities with thick spacer layers. The interaction between excitons and plasmons is then directly prompted to strong coupling regime by shrinking down the thickness of spacer layer. Room temperature formation of polaritons with Rabi splitting up to 190 meV was observed, which is the largest plasmon-exciton Rabi splitting reported in two dimensional materials. Numerical calculations quantified the relation between coupling strength, local density of states and spacer thickness, and revealed the transition between weak coupling and strong coupling in nanocavities. The findings in this work offer a guideline for feasible designs of plasmon-exciton interaction systems with gap plasmonic cavities.

研究动机与目标

• 在二维材料-等离子体系统中实现弱耦合与强耦合 regimes 之间的连续过渡。
• 在MoS2单层中实现室温下具有大Rabi劈裂的极化子形成。
• 设计一种可调谐的等离子体纳米腔平台，以实现相干光-物质相互作用。
• 量化间隔层厚度、耦合强度与局域态密度之间的关系。
• 为可扩展的间隙等离子体极化子器件提供设计指导。

提出的方法

• 通过可调谐介电间隔层将银纳米立方体与金膜分离，形成等离子体纳米腔。
• 将MoS2单层作为纳米腔间隙内的激子组分进行集成。
• 系统性地改变介电间隔层厚度，以调节耦合 regime 从弱耦合到强耦合。
• 利用光致发光光谱监测发射增强与Rabi劈裂。
• 基于有限元时域（FDTD）方法的数值模拟，以模拟局域态密度与耦合强度。
• 将实验观测结果与电磁模拟进行关联，以验证过渡机制。

实验结果

研究问题

• RQ1 改变介电间隔层厚度如何调控MoS2-等离子体纳米腔中从弱耦合到强耦合的过渡？
• RQ2 在室温下，二维材料-等离子体系统中可实现的最大Rabi劈裂是多少？
• RQ3 在纳米腔中，局域态密度如何随间隔层厚度变化？
• RQ4 等离子体场局域化在增强光-物质相互作用中起到什么作用？
• RQ5 能否通过实验实现耦合 regimes 之间的连续且可逆的过渡？

主要发现

• 在厚间隔层的弱耦合区域，观察到光致发光增强达1570倍。
• 实现了室温下高达190 meV Rabi劈裂的极化子，为目前二维材料中报道的最大值。
• 随着间隔层厚度减小，耦合强度持续增强，实现了从弱耦合到强耦合的平滑过渡。
• 数值模拟证实，间隔层厚度减小与局域态密度增加之间存在直接相关性。
• 通过机械控制间隔层，系统实现了耦合 regimes 之间的可逆、可调谐过渡。
• 研究结果建立了一个可定制光-物质相互作用强度的间隙等离子体腔设计框架。