[论文解读] Mapping the dispersion of the occupied and unoccupied band structure in photoexcited 1T-TiSe$_2$

Maximilian Huber, Yi Lin+5 more|arXiv (Cornell University)|Apr 27, 2022

2D Materials and Applications参考文献 38被引用 9

一句话总结

本研究利用近红外泵浦脉冲与极端紫外探测脉冲的时-角分辨光电子能谱（trARPES），绘制了光激发后1T-TiSe2中占据态与未占据态能带的瞬态色散关系。结果揭示了Se4p价带有效质量的光激发诱导减小，以及在A1g声子频率下的振荡现象，为晶格驱动的Jahn-Teller效应在电荷密度波（CDW）序稳定中的作用提供了直接证据。

ABSTRACT

Charge density waves (CDW) are states of broken symmetry with a periodic modulation of charge and lattice typically leading to the opening of a gap in the band structure. In the model CDW system 1T-TiSe$_2$ such a gap opens up between its Se$_{4p}$ valence and Ti$_{3d}$ conduction band, accompanied by a change of dispersion. These changes are crucial in understanding the CDW phase, as they provide a measure of the Se$_{4p}$-Ti$_{3d}$ hybridization strength and characteristic mechanistic features. Using time- and angle-resolved photoelectron spectroscopy (trARPES), the unoccupied band structure is populated with near-infrared (NIR) pump pulses which allows to to directly visualize the parabolically-shaped Ti$_{3d}$ conduction band. Furthermore, we observe a transient change of effective mass in the Se$_{4p}$ valence band following photoexcitation. This occurs alongside an overall reduction due to weakening of the CDW phase and is accompanied by an oscillating component with the frequency of the characteristic A$_{1g}$ phonon. These observations, enabled by trAPRES, highlight the importance of the lattice contributions in establishing the CDW order in 1T-TiSe$_2$.

研究动机与目标

• 研究晶格自由度在稳定1T-TiSe2中电荷密度波（CDW）序中的作用。
• 通过近红外（NIR）脉冲光激发，直接探测未占据导带的色散关系。
• 研究光激发后Se4p价带有效质量与能带色散的瞬态变化。
• 确定所观测到的动力学是否与CDW形成中的Jahn-Teller或激子绝缘体机制一致。
• 解析费米能级以上的Ti3d-c导带并表征其瞬态布居情况。

提出的方法

• 采用1.6 eV近红外（NIR）泵浦脉冲与22.3 eV XUV探测脉冲的时-角分辨光电子能谱（trARPES）技术。
• 使用球面形电子能谱仪在可变延迟时间下检测角度与能量分辨的光电子发射谱。
• 通过四阶多项式拟合从动量分辨能量分布中提取能带色散与有效质量。
• 对能量位置上的强度进行归一化，以补偿矩阵元效应并增强自旋-轨道分裂能带的可见度。
• 在动量范围-0.15至0.08 Å⁻¹内，对随时间演化的能带位置与有效质量进行抛物线拟合。
• 将瞬态能带位移与振荡行为与已知的A1g声子频率进行比较，以评估晶格参与的程度。

实验结果

研究问题

• RQ1 光激发如何瞬态改变1T-TiSe2中未占据Ti3d-c导带的色散关系？
• RQ2 光激发后Se4p价带中观测到的有效质量瞬态变化的本质是什么？
• RQ3 Se4p能带位置的观测振荡是否与A1g声子模式同步，表明晶格驱动的动力学？
• RQ4 所观测到的动力学在多大程度上支持Jahn-Teller机制而非激子绝缘体机制作为CDW形成的机制？
• RQ5 能否通过使用NIR激发的trARPES直接观测到费米能级以上的Ti3d-c导带？

主要发现

• 使用1.6 eV近红外脉冲光激发，使原本未占据的、呈抛物线形状的Ti3d-c导带被填充，证实其在费米能级以上存在。
• Se4p-2价带的有效质量在激发后能量位移减少约55 meV，且能带形状变得更加抛物线，表明能带曲率降低。
• 在A1g声子频率（≈3.5 THz）处观测到Se4p能带的瞬态振荡，具有55 meV的能量位移与240 fs的延迟，表明晶格驱动的调制。
• 有效质量的减小与整体能带位移解耦，因为能带中心变平而边缘保持相对不变，表明非均匀的重正化。
• 振荡动力学在能带中心最为显著，且在载流子动力学中完全缺失，支持晶格驱动机制而非纯电子效应。
• 观测到的能带色散与有效质量变化与Jahn-Teller机制一致，即晶格畸变介导CDW的形成，尽管电子关联也可能有所贡献。