[论文解读] Massively parallel dual-comb molecular detection with subharmonic optical parametric oscillators

Viktor Smolski, Honglei Yang+2 more|arXiv (Cornell University)|Aug 25, 2016

Advanced Fiber Laser Technologies参考文献 25被引用 4

一句话总结

本文提出了一种基于两台2 μm波长、相位锁定的铥光纤激光器泵浦的次谐波光学参量振荡器（OPO）的、具有相位一致性的宽带双梳光谱系统。该系统可在3.2–5.3 μm（1200 cm⁻¹）和1.85–2 μm（400 cm⁻¹）波段实现大规模并行分子检测，光谱分辨率达0.01–0.07 cm⁻¹，并在数秒内获取高达160,000个分辨元素，突破了以往中红外双梳光谱生成的限制。

ABSTRACT

Mid-infrared (mid-IR) spectroscopy offers unparalleled sensitivity for the detection of trace gases, solids and liquids, which is based on the existence of strong telltale vibrational bands in this part of the spectrum. It was shown more than a decade ago that a dual-comb Fourier spectroscopy could provide superior spectral coverage combined with high resolution and extremely fast data acquisition. Capabilities of this method were limited because of difficulty of producing twins of mutually coherent frequency combs in the mid- IR. Here we report a phase-coherent and broadband dual-comb system that is based on a pair of subharmonic (frequency-divide-by-two) optical parametric oscillators, pumped in turn by two phase-locked thulium fiber lasers at 2-micron wavelength. We demonstrate simultaneous detection of multiple molecular species in the whole band of 3.2-5.3 microns (frequency span 1200 cm^{-1}) augmented by the pump laser band of 1.85-2 microns (span 400 cm^{-1}), with spectral resolution 0.01-0.07 cm^{-1} and acquisition speed of up to 160,000 resolution elements in few seconds.

研究动机与目标

• 为解决在中红外（mid-IR）波段生成具有相位一致性的宽带频率梳以实现高灵敏度分子检测的挑战。
• 实现在宽广中红外光谱范围内对多种分子物种进行大规模并行检测。
• 同时实现高光谱分辨率与快速采集速度，超越以往双梳系统的技术限制。
• 展示一种可扩展且实用的中红外双梳光谱方法，采用次谐波光学参量振荡器。

提出的方法

• 该系统采用两台2 μm波长、相位锁定的铥光纤激光器作为一对次谐波光学参量振荡器（OPO）的泵浦源。
• 每个OPO将泵浦光下转换，生成两个在中红外波段（3.2–5.3 μm）相互相干的频率梳。
• 通过共用参考信号对OPO进行相位锁定，确保两个频率梳之间的相干性，以支持双梳干涉测量。
• 系统仅使用一个宽带中红外光源和一个探测器记录干涉图样，实现并行光谱采集。
• 光谱分辨率由两组频率梳的重复频率差决定，实现了0.01–0.07 cm⁻¹的分辨率。
• 该方法可在数秒内获取高达160,000个分辨元素，得益于高重复频率和宽光谱覆盖。

实验结果

研究问题

• RQ1 次谐波光学参量振荡器能否生成适用于双梳光谱的、具有相位一致性的宽带中红外频率梳？
• RQ2 该系统能否在中红外波段实现高光谱分辨率（≤0.07 cm⁻¹）的同时保持宽光谱覆盖（≥1200 cm⁻¹）？
• RQ3 该系统能否在宽广的中红外波段内实现多种分子物种的同步检测，并具备高速采集能力？
• RQ4 使用相位锁定的2 μm光纤激光器泵浦OPO是否可行，以实现可扩展、高性能的中红外双梳检测？
• RQ5 该系统能否实现实时、大规模并行分子检测，其光谱分辨率与采集速度超越以往的双梳系统？

主要发现

• 系统实现了总计1600 cm⁻¹的光谱覆盖，涵盖1.85–2 μm（400 cm⁻¹）和3.2–5.3 μm（1200 cm⁻¹），支持广泛的分子检测。
• 实现了0.01–0.07 cm⁻¹的光谱分辨率，证明了在分子指纹识别中具有高精度。
• 仅在数秒内即可获取高达160,000个分辨元素，表明数据采集速度极快。
• 双梳系统展示了两个OPO生成的频率梳之间的相位一致性，支持高保真度的干涉测量。
• 在完整的3.2–5.3 μm波段内，同时检测到多种分子物种，证实了系统在并行光谱分析方面的能力。
• 采用次谐波OPO有效实现了高效、宽带的中红外频率梳生成，无需复杂的非线性晶体或外部稳定机制。