[论文解读] MATGANIP: Learning to Discover the Structure-Property Relationship in Perovskites with Generative Adversarial Networks

Junjie Hu, Mu Li+1 more|arXiv (Cornell University)|Oct 20, 2019

Machine Learning in Materials Science参考文献 56被引用 5

一句话总结

MATGANIP 提出了一种混合深度学习框架，结合生成对抗网络、图网络、卷积神经网络和长短期记忆网络，以在 ABX3 钙钛矿中发现结构-性质关系。该方法在容忍因子和基态真空能预测方面实现了高精度，平均绝对误差（MAE）低于 0.3 meV/原子，平均绝对误差率（MAER）低于 0.01%，展现出在建模无序钙钛矿中复杂原子排列方面的强大潜力。

ABSTRACT

Accelerating the design of materials with artificial neural network draws more attention due to its magnitude potential. In the past works, some tools of materials information have been developed to promote the industrialize of state-of-the-art materials, such as the materials project, AFlow, and open quantum materials database. Else, more various endeavors are required for artificial general intelligence in the area of materials. In our works, we design neural networks named MATGANIP, which applies a combination of generative adversarial networks, graph networks, convolutional neural networks, and long short term memory for the perovskite materials. We adopt it for the building of a structure-property relationship, where the trained properties contain: the computational geometric property, tolerance factor; and the ground state property of Quantum theory, the vacuum energy. Moreover, the data-set about the ABX3 perovskites is used for the learning of tolerance factor, to extend its function of tolerance factor into the structural identification of the arrangement of disorder atoms; another data-set about the density functional theory (DFT) calculation results is for the ground state energy of quantum theory, to obtain the more accurate result than the training of DFT calculated results in similar works. In our training task of the DFT date-set, we adopt the intuitive criterion to evaluate its performance: the mean absolute error (MAE) is smaller than 0.3 meV/atom, and the mean absolute error rate (MAER) is smaller than 0.01%. These results prove the potential ability of our MATGANIP in developing the relationship between materials structure and their properties. Notably, it suits for some scenes involved massive possible structures and their properties, such as the arrangement of the atoms in the structural phase transition of the inorganic perovskites with mixed atoms.

研究动机与目标

• 通过使用深度生成模型学习钙钛矿中的结构-性质关系，以加速材料发现。
• 解决在含混合阳离子的无机钙钛矿中建模无序原子排列的挑战。
• 在现有基于 DFT 的方法基础上，提升对关键性质——容忍因子和真空能——的预测精度。
• 开发一种可扩展的框架，适用于高维结构空间中存在大量可能构型的情况。
• 从复杂结构数据中实现可解释且可泛化的稳定钙钛矿相发现。

提出的方法

• MATGANIP 将生成对抗网络（GANs）与图神经网络（GNNs）结合，以建模钙钛矿中的原子连接性和结构基元。
• 卷积神经网络（CNNs）用于从三维原子构型或晶体晶格表示中提取空间特征。
• 长短期记忆网络（LSTM）处理原子种类和配位环境的序列表示，以捕捉长程依赖关系。
• 该模型在两个数据集上进行训练：一个用于基于 ABX3 钙钛矿结构的容忍因子，另一个用于基于 DFT 计算结果的真空能。
• 采用双重训练目标，确保生成质量与性质预测精度，损失函数通过对抗训练进行优化。
• 该框架采用直观的评估标准：回归性能使用平均绝对误差（MAE）和平均绝对误差率（MAER）进行衡量。

实验结果

研究问题

• RQ1 混合深度学习模型能否有效学习在含混合阳离子的复杂钙钛矿材料中的结构-性质关系？
• RQ2 与标准 DFT 计算相比，MATGANIP 在预测容忍因子和真空能方面的精度如何？
• RQ3 该模型在预测无序或相变钙钛矿结构中的性质方面，其泛化能力达到何种程度？
• RQ4 该模型能否生成与已知物理约束（如容忍因子）一致的合理原子排列？
• RQ5 仅使用结构输入且不进行直接 DFT 重新训练时，该模型在基态能量预测方面能达到何种精度？

主要发现

• MATGANIP 在真空能预测中实现了低于 0.3 meV/原子的平均绝对误差（MAE），表明具有很高的回归精度。
• 在 DFT 数据集中，平均绝对误差率（MAER）低于 0.01%，显示出能量预测的卓越精度。
• 该模型成功将容忍因子预测扩展至识别含混合原子的无序钙钛矿中的结构排列。
• GAN、GNN、CNN 和 LSTM 的集成实现了在复杂结构空间中稳健的生成与回归。
• MATGANIP 在仅使用结构输入预测量子力学性质方面，优于类似方法。
• 该框架在高维构型空间中加速发现稳定钙钛矿材料方面展现出巨大潜力。