[论文解读] $\mathrm{Co_2Fe_{1-x}Cr_xSi}$ Heusler Alloys : A promising material for spintronics application

Deepika Rani, Jiban Kangsabanik+5 more|arXiv (Cornell University)|Apr 15, 2018

Heusler alloys: electronic and magnetic properties参考文献 51被引用 7

一句话总结

本研究探讨了铬掺杂的Co₂FeSi反常钙钛矿合金以增强其自旋电子学潜力，结果表明尽管反位缺陷无序度增加，铬取代仍能稳定半金属性。通过X射线衍射（XRD）、扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）、电阻率测量以及HSE-06杂化泛函密度泛函理论（DFT）计算，研究发现当x=0.1时，半金属性在高达100 K的温度下保持稳定，而x=0.3和x=0.5时则可维持在更高温度，且在x=0.5时预测的未占据态能隙为2.01 eV。

ABSTRACT

In this article, we investigated the effect of Cr substitution in place of Fe on the structural, magnetic and transport properties of $\mathrm{Co_2FeSi}$ alloy. A comprehensive structural analysis is done using X-ray diffraction (XRD) and extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) spectroscopy. Quaternary Heusler compounds $\mathrm{Co_2Fe_{1-x}Cr_xSi}$ with Cr content (x = 0.1, 0.3, 0.5) were found to crystallize in cubic structure. The synchrotron based EXAFS studies reveal that the anti-site disorder increases with the increase in Cr concentration. The saturation magnetization values in all the alloys are found to be less than those expected from the Slater-Pauling rule, which may be due to the some inherent disorder. A detailed resistivity analysis in the temperature range of 5-300 K is done, taking into account different scattering mechanisms. The residual resistivity ratio is found to decrease with increasing Cr concentration. A disorder induced resistivity minimum due to weak localization effect is seen for x = 0.5. The resistivity measurements also indicate that the half-metallic character survives upto 100 K for x = 0.1, whereas the alloys with x= 0.3 and 0.5 show signature of half- metallic nature even at higher temperatures. First principles calculation done with a more robust exchange correlation functional (namely HSE-06) confirms the half metallicity in the entire concentration range. Theoretically simulated band gap and magnetic moments compliment the experimental findings and are compared wherever possible. All these properties make $\mathrm{Co_2Fe_{1-x}Cr_xSi}$ a promising material for spintronics application.

研究动机与目标

• 研究不同铬含量（x = 0.1, 0.3, 0.5）的Co₂Fe₁₋ₓCrₓSi反常钙钛矿合金的结构、磁性和输运性质。
• 理解铬取代对反位无序的影响及其对磁性和电子性质的作用。
• 评估在铬掺杂引起的无序度增加条件下，半金属性特征的持久性。
• 通过使用HSE-06杂化泛函的第一性原理计算验证实验结果，克服标准DFT泛函的局限性。
• 通过实验与理论分析相结合，确立Co₂Fe₁₋ₓCrₓSi作为自旋电子学应用的稳健候选材料。

提出的方法

• 在氩气气氛下通过电弧熔融法合成多晶Co₂Fe₁₋ₓCrₓSi合金，并使用钛作为氧清除剂。
• 采用X射线衍射（XRD）和全池精修分析晶体结构和晶格参数。
• 利用同步辐射扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）光谱探测局域原子结构和反位无序度。
• 在5 K至300 K范围内进行电阻率测量，以分析散射机制并检测弱局域化效应。
• 在密度泛函理论（DFT）中应用HSE-06杂化交换-关联泛函，计算电子能带结构和磁矩。
• 将理论预测结果（能隙、磁矩）与实验数据对比，以验证半金属性和无序效应。

实验结果

研究问题

• RQ1 铬取代铁对Co₂FeSi反常钙钛矿合金的结构有序性和反位无序度有何影响？
• RQ2 铬掺杂在多大程度上影响饱和磁化强度以及其偏离Slater-Pauling规则的程度？
• RQ3 在较高温度下，Co₂Fe₁₋ₓCrₓSi是否仍保持半金属性特征？其行为如何随铬浓度变化？
• RQ4 HSE-06泛函能否准确预测这些合金中的半金属性，从而克服标准GGA泛函的局限性？
• RQ5 无序度在诱导弱局域化和降低残余电阻率比方面起什么作用？

主要发现

• 所有x值（0.1、0.3、0.5）的Co₂Fe₁₋ₓCrₓSi合金均结晶为立方L2₁反常钙钛矿结构，经XRD和EXAFS证实。
• EXAFS结果表明，反位无序度随铬浓度线性增加，且与饱和磁化强度降低相关。
• 电阻率测量显示，在x = 0.5时出现弱局域化最小值，表明无序度较高，且残余电阻率比随铬含量增加而降低。
• 半金属性在x = 0.1时可维持至100 K，而在x = 0.3和x = 0.5时可扩展至更高温度，表明其稳定性增强。
• HSE-06 DFT计算证实，在x = 0.5时存在2.01 eV的有限未占据自旋能隙，总磁矩为5.24 μB/f.u.，与实验结果良好一致。
• HSE-06泛函正确预测了半金属性，避免了费米能级附近的虚假态出现——而PBE-GGA泛函则预测为非半金属行为。