[论文解读] MatterGen: a generative model for inorganic materials design

Claudio Zeni, Robert Pinsler+19 more|arXiv (Cornell University)|Dec 6, 2023

Machine Learning in Materials Science被引用 69

一句话总结

MatterGen 是一个基于扩散的生成模型，可以稳定地、多样地生成无机材料，并且可以微调以满足目标化学、对称性和标量属性。

ABSTRACT

The design of functional materials with desired properties is essential in driving technological advances in areas like energy storage, catalysis, and carbon capture. Generative models provide a new paradigm for materials design by directly generating entirely novel materials given desired property constraints. Despite recent progress, current generative models have low success rate in proposing stable crystals, or can only satisfy a very limited set of property constraints. Here, we present MatterGen, a model that generates stable, diverse inorganic materials across the periodic table and can further be fine-tuned to steer the generation towards a broad range of property constraints. To enable this, we introduce a new diffusion-based generative process that produces crystalline structures by gradually refining atom types, coordinates, and the periodic lattice. We further introduce adapter modules to enable fine-tuning towards any given property constraints with a labeled dataset. Compared to prior generative models, structures produced by MatterGen are more than twice as likely to be novel and stable, and more than 15 times closer to the local energy minimum. After fine-tuning, MatterGen successfully generates stable, novel materials with desired chemistry, symmetry, as well as mechanical, electronic and magnetic properties. Finally, we demonstrate multi-property materials design capabilities by proposing structures that have both high magnetic density and a chemical composition with low supply-chain risk. We believe that the quality of generated materials and the breadth of MatterGen's capabilities represent a major advancement towards creating a universal generative model for materials design.

研究动机与目标

• 解决在整个周期表范围内对稳定无机晶体进行快速逆向设计的需求。
• 通过联合去噪原子类型、坐标和晶格，开发面向晶体材料的扩散式生成过程。
• 通过适配器模块实现微调，以引导生成符合特定化学、对称性和性质约束。
• 证明 MatterGen 生成的结构更具新颖性且更稳定，且更接近局部能量极小值，相较于先前的模型。

提出的方法

• 提出一种基于扩散的生成过程，用物理驱动的噪声分布破坏原子类型、坐标和晶格。
• 使用等动分数网络联合去噪原子类型、坐标和晶格（基础模型）。
• 引入用于对带标签性质数据集微调的适配器模块，并应用无分类器引导以引导输出。
• 在一个庞大、多样的数据集（Alex-MP-ICSD）上进行预训练，涵盖最多 607,684 个稳定结构（≤ 20 原子），并通过 0.1 eV/atom 的阈值定义稳定性。
• 微调以达成目标化学、对称性（空间群）和标量性质（如磁密、带隙、体模量）。
• 与基线模型（如 CDVAE、P-G-SchNet、G-SchNet、FTCP）进行对比，显示在稳定性、新颖性和接近松弛结构方面的提升。

实验结果

研究问题

• RQ1 MatterGen 是否能够在广泛的元素与化学计量比范围内生成稳定的无机材料？
• RQ2 通过适配器，基模型在多大程度上能被引导朝向目标化学、对称性和标量性质？
• RQ3 与先前的生成模型相比，MatterGen 在稳定性、新颖性及距离局部能量极小值方面的表现如何？
• RQ4 MatterGen 是否能在满足多项约束的同时设计具有多项性质的材料，例如低供应链风险的磁体？

主要发现

• 使用 Alex-MP-ICSD 参考的 hull，78% 生成结构位于 hull 上方不超过 0.1 eV/atom，13% 位于 0.0 eV/atom 以下。
• 使用 Alex-MP-ICSD hull 时，75% 的生成结构位于 hull 上方不超过 0.1 eV/atom。
• 95% 的生成结构相对于松弛结构的几何偏差（RMSD）低于 0.076 Å。
• MatterGen 在生成 1,000 个结构时显示 86% 的新颖性和 100% 的唯一性，且新颖性在高达 1,000,000 个结构时保持在约 68%。
• MatterGen-MP（在 MP-20 上训练）在结构比例方面比 CDVAE 高 1.8 倍，在到松弛的平均距离方面更小 3.1 倍；完整的 MatterGen 进一步提升（结构比例高 1.6 倍，距离更小 5.5 倍）。
• 微调后的 MatterGen 能在目标化学体系中发现具有更高 hull 约束稳定性和独特 hull 位置的材料，特别是在五元体系中，效率提升显著。