[论文解读] MatterSim: A Deep Learning Atomistic Model Across Elements, Temperatures and Pressures

Han Yang, Chenxi Hu+20 more|arXiv (Cornell University)|May 8, 2024

Machine Learning in Materials Science被引用 74

一句话总结

MatterSim 是一个通用的深度学习原子尺度模型，通过基于第一性原理数据的主动学习训练，能够预测不同元素、温度（0–5000 K）和压力（0–1000 GPa）下的能量、力和应力，接近第一性原理精度，并实现零-shot 分子动力学和相图预测。

ABSTRACT

Accurate and fast prediction of materials properties is central to the digital transformation of materials design. However, the vast design space and diverse operating conditions pose significant challenges for accurately modeling arbitrary material candidates and forecasting their properties. We present MatterSim, a deep learning model actively learned from large-scale first-principles computations, for efficient atomistic simulations at first-principles level and accurate prediction of broad material properties across the periodic table, spanning temperatures from 0 to 5000 K and pressures up to 1000 GPa. Out-of-the-box, the model serves as a machine learning force field, and shows remarkable capabilities not only in predicting ground-state material structures and energetics, but also in simulating their behavior under realistic temperatures and pressures, signifying an up to ten-fold enhancement in precision compared to the prior best-in-class. This enables MatterSim to compute materials' lattice dynamics, mechanical and thermodynamic properties, and beyond, to an accuracy comparable with first-principles methods. Specifically, MatterSim predicts Gibbs free energies for a wide range of inorganic solids with near-first-principles accuracy and achieves a 15 meV/atom resolution for temperatures up to 1000K compared with experiments. This opens an opportunity to predict experimental phase diagrams of materials at minimal computational cost. Moreover, MatterSim also serves as a platform for continuous learning and customization by integrating domain-specific data. The model can be fine-tuned for atomistic simulations at a desired level of theory or for direct structure-to-property predictions, achieving high data efficiency with a reduction in data requirements by up to 97%.

研究动机与目标

• 解决在现实温度和压力条件下，覆盖整个周期表的材料性质的准确、快速预测需求。
• 开发一个通过主动学习在大规模第一性原理数据上训练的通用基于机器学习的原子间相互作用模型。
• 实现零-shot 仿真和持续学习，以提高泛化性和数据效率。

提出的方法

• 使用深度图神经网络（M3GNet 和 Graphormer 骨干网络）来建模在 0–5000 K 和 0–1000 GPa 条件下的原子系统。
• 采用带有第一性原理监督器（PBE+U）和集成不确定性监控的主动学习，编排多样化、覆盖率高的数据集（约 1700 万个结构）。
• 提供零-shot 的机器学习力场（MLFF），用于能量、力和应力，具有高精度（在 MPF-TP 上 MAE 约 36 meV/原子）。
• 在公开数据集和新基准（MPF-TP、Random-TP、MatBench Discovery）上对能量学、声子与力学性质进行基准测试。
• 展示微调/再训练以适应不同理论水平（例如用于水的 rev-PBE0-D3）的数据高效定制。

实验结果

研究问题

• RQ1 MatterSim 是否能够在广泛温度和压力范围内，对几乎所有元素的材料可靠地预测能量、力和应力？
• RQ2 主动学习和多样化数据覆盖如何在放松轨迹数据集之外提升泛化能力？
• RQ3 在有限温度与压力下，MatterSim 对热力学性质（如吉布斯自由能）和相图的预测精度如何？
• RQ4 MatterSim 在零-shot 分子动力学、材料发现以及端到端性质预测方面的效果如何？

主要发现

• MatterSim 在高温高压数据集（MPF-TP 和 Random-TP）上，相对于先前的通用 MLFF，精度提升高达十倍。
• 能量、力和应力的零-shot 预测在 MPF-TP 上的 MAE 约为 36 meV/原子，在自由能预测方面接近第一性原理的保真度（在1000 K 以下小于 10 meV/原子），并且实验对比的 MAE 为 15 meV/原子。
• 主动学习产生约1,700万标记结构，覆盖 0–5000 K 和 0–1000 GPa，化学和结构覆盖范围比基于放松的数据库更广；在凸包上或以内发现 16,399 个结构，其中包括 1,974 个新结构。
• MatterSim 实现快速材料发现，显示 5,213 个 RSS 派生材料在凸包上（占凸包贡献的 71%），并具备高通量筛选能力。
• 声子预测 MAE ~0.87 THz 对 PhononDB；体积模量 MAE ~2.47 GPa 在 0 K，随温度至 1000 K 的依赖性 MAE ~0.97 GPa；MgO B1–B2 相边界与实验和第一性原理数据在广泛的 T–P 范围内一致。
• 吉布斯自由能预测在高达 1000 K 时达到小于 10 meV/原子级别的精度，实验对比的 MAE ~15 meV/原子；在 MgO 与 Si 上的相图以量子简谐近似（QHA）展示。