[论文解读] Measurements of Growth Rates of (0001) Ice Crystal Surfaces

Kenneth G. Libbrecht, M. E. Rickerby|arXiv (Cornell University)|Oct 26, 2011

nanoparticles nucleation surface interactions参考文献 7被引用 4

一句话总结

本研究在受控水汽过饱和条件下，测量了 -40°C 至 -2°C 范围内 (0001) 冰晶表面的生长速率，揭示了二维成核主导了生长动力学。临界过饱和度 σ₀(T) 在 -12°C 处出现峰值，表明开始出现预熔化现象，部分预熔化（区域 II）时能垒降低，而完全发展的准液层（区域 I）时能垒增加，表明预熔化通过表面重构显著改变了冰的生长动力学。

ABSTRACT

We present measurements of growth rates of the (0001) facet surface of ice as a function of water vapor supersaturation over the temperature range $-2$ $\geq T\geq -40$ C. From these data we infer the temperature dependence of premelting on the basal surface and the effects of premelting on the ice growth dynamics. Over this entire temperature range the growth was consistent with a simple 2D nucleation model, allowing a measurement of the critical supersaturation $σ_{0}(T)$ as a function of temperature. We find that the 2D nucleation barrier is substantially diminished when the premelted layer is partially developed, as indicated by a reduced $σ_{0},$ while the barrier is higher both when the premelted layer is fully absent or fully developed.

研究动机与目标

• 在受控蒸汽过饱和度和温度条件下，量化 (0001) 冰晶表面的本征生长动力学。
• 研究表面预熔化在宽范围亚零温度下对冰晶生长动力学的影响。
• 确定二维成核模型是否能准确描述冰的生长，以及临界过饱和度 σ₀(T) 如何随温度变化。
• 通过生长速率测量，识别表面结构的温度依赖性转变，特别是预熔化的开始与演变。
• 建立预熔化行为与可测量的冰晶生长动力学变化之间的直接实验关联。

提出的方法

• 使用宽带干涉仪在低背景压（20 Torr）下测量小而具面的冰晶的垂直生长速度，以最小化扩散效应的影响。
• 通过在低压下操作并使用小尺寸晶体（厚度 <5 μm，直径 <50 μm）实现动力学控制的生长区域，以隔离吸附能垒动力学。
• 将生长数据拟合至二维成核模型 α(σ) = A exp(-σ₀/σ)，其中 α 为有效附着系数，σ 为过饱和度，σ₀ 为临界过饱和度。
• 通过在 -40°C 至 -2°C 范围内拟合数据，提取 σ₀(T) 作为温度的函数，从而推断预熔化行为。
• 由于基底相互作用的影响，舍弃了棱面生长数据，仅聚焦于基面 (0001) 表面的生长。
• 进行了多次独立实验以确认可重复性，特别是 -12°C 处 σ₀ 的峰值。

实验结果

研究问题

• RQ1 在 -40°C 至 -2°C 范围内，(0001) 冰表面二维成核的临界过饱和度 σ₀(T) 如何随温度变化？
• RQ2 冰表面预熔化的开始是否在生长动力学中表现为一个显著特征？如果是，出现在何处，以何种方式表现？
• RQ3 预熔化程度（不存在、部分发展、完全发展）如何影响二维成核势垒，从而影响生长速率？
• RQ4 二维成核模型是否能准确描述整个温度范围内的冰生长，包括涉及预熔化的转变？
• RQ5 在 -12°C 处观测到的 σ₀ 峰值的物理起源是什么？它是否标志着表面结构的真正转变？

主要发现

• 在 -40°C 至 -2°C 的整个温度范围内，(0001) 冰表面的生长始终可用二维成核模型描述。
• 在约 -12°C 处出现临界过饱和度 σ₀(T) 的显著峰值，被解释为 (0001) 冰表面开始出现表面预熔化的标志。
• 在区域 II（约 -11°C 至 -6°C）中，σ₀(T) 最小化，表明部分发展的预熔化降低了二维成核势垒。
• 在区域 I（约 -5°C 至 -2°C）中，σ₀(T) 上升，这是由于形成了完全发展的准液层（QLL），其导致的成核势垒高于部分预熔化状态。
• 函数形式 α(σ) = A exp(-σ₀/σ) 在所有温度区域均保持有效，表明尽管表面结构发生显著变化，二维成核仍是主导的生长机制。
• σ₀(T) 的温度依赖性经验描述为 σ₀(T) ≈ 0.009T²% 和 β(T) ≈ 1.2×10⁻¹³|T| J/m，其中 T 单位为 °C，但目前尚无理论解释来说明所观测到的 T² 依赖性。